Original Article

Econ. Environ. Geol. 2020; 53(6): 667-675

Published online December 31, 2020

https://doi.org/10.9719/EEG.2020.53.6.667

© THE KOREAN SOCIETY OF ECONOMIC AND ENVIRONMENTAL GEOLOGY

A Study of Fluoride and Arsenic Adsorption from Aqueous Solution Using Alum Sludge Based Adsorbent

Joon Hak Lee1,2, Won Hyun Ji1, Jin Soo Lee1, Seong Sook Park2, Kung Won Choi2, Chan Ung Kang3 and Sun Joon Kim2*

1Institute of Mine Reclamation Technology, Mine Reclamation Corporation 2, Wonju 26464, Republic of Korea
2 Department of Earth Resources and Environmental Engineering, Hanyang University, Seoul 04763, Republic of Korea
3 Golden Engineering CO, LTD, Seoul 05836, Republic of Korea

Correspondence to : nnsjkim@hanyang.ac.kr

Received: October 5, 2020; Revised: November 27, 2020; Accepted: December 1, 2020

This is an Open Access article distributed under the terms of the Creative Commons Attribution Non-Commercial License (http://creativecommons.org/licenses/by-nc/3.0) which permits unrestricted non-commercial use, distribution, and reproduction in any medium, provided original work is properly cited.

Abstract

An Alum-sludge based adsorbent (ASBA) was synthesized by the hydrothermal treatment of alum sludge obtained from settling basin in water treatment plant. ASBA was applied to remove fluoride and arsenic in artificially-contaminated aqueous solutions and mine drainage. The mineralogical crystal structure, composition, and specific surface area of ASBA were identified. The result revealed that ASBA has irregular pores and a specific surface area of 87.25 m2 g-1 on its surface, which is advantageous for quick and facile adsorption. The main mineral components of the adsorbent were found to be quartz(SiO2), montmorillonite((Al,Mg)2Si4O10(OH)2·4H2O) and albite(NaAlSi3O8). The effects of pH, reaction time, initial concentration, and temperature on removal of fluoride and arsenic were examined. The results of the experiments showed that, the adsorbed amount of fluoride and arsenic gradually decreased with increasing pH. Based on the results of kinetic and isotherm experiments, the maximum adsorption capacity of fluoride and arsenic were 7.6 and 5.6 mg g-1, respectively. Developed models of fluoride and arsenic were suitable for the Langmuir and Freundlich models. Moreover, As for fluoride and arsenic, the increase rate of adsorption concentration decreased after 8 and 12 hr, respectively, after the start of the reaction. Also, the thermodynamic data showed that the amount of fluoride and arsenic adsorbed onto ASBA increased with increasing temperature from 25o C to 35o C, indicating that the adsorption was endothermic and non-spontaneous reaction. As a result of regeneration experiments, ASBA can be regenerated by 1N of NaOH. In the actual mine drainage experiment, it was found that it has relatively high removal rates of 77% and 69%. The experimental results show ASBA is effective as an adsorbent for removal fluoride and arsenic from mine drainage, which has a small flow rate and acid/neutral pH environment.

Keywords Alum sludge, adsorption, mine drainage, fluoride, arsenic

알럼 슬러지 기반 흡착제를 이용한 수용액상 불소 및 비소 흡착에 관한 연구

이준학1,2 · 지원현1 · 이진수1 · 박성숙2 · 최궁원2 · 강찬웅3 · 김선준2*

1한국광해관리공단, 광해방지연구실, 2한양대학교 공과대학 자원환경공학과, 3(주)골든엔지니어링

요 약

본 연구에서는 정수 처리장 침전지에서 채취한 알럼 기반의 슬러지를 수열합성 방법으로 흡착제(Alum Sludge Based Adsorbent, ASBA)를 제조하고, 이를 인공 수용액 및 광산배수 내 불소와 비소의 제거에 적용하여 ASBA의 흡착 특성을 평가하였다. ASBA의 광물학적 결정 구조, 구성 성분 및 비표면적을 조사한 결과, ASBA는 표면에 불규칙한 기공과 87.25m2 g-1의 비표면적을 갖는 흡착에 유리한 구조로 나타났다. ASBA를 구성하는 주요 광물 성분은 석영(SiO2), 몬모릴로나이트((Al,Mg)2Si4O10(OH)2·4H2O), 알바이트(NaAlSi3O8)임을 확인하였다. 다음으로 회분식 흡착실험을 수행하여 pH, 흡착 반응시간, 초기 농도 및 온도 등의 인자가 ASBA를 활용한 불소와 비소 흡착에 미치는 영향을 살펴보았다. 실험 결과, 용액의 pH 환경이 염기 영역으로 갈수록 불소와 비소의 흡착률은 감소하는 경향을 보였으며, 흡착제의 영전하점은 pH 7 부근으로 나타났다. 등온 흡착실험을 통해 확인한 불소와 비소의 최대 흡착량은 각각 7.6mg g-1, 5.6mg g-1이었고, 동적 흡착실험에서 불소와 비소는 반응이 시작한 후 각각 8h, 12h이 경과하면서 흡착농도의 증가율이 감소하는 것으로 나타났다. 한편 흡착평형 실험을 통한 ASBA의 흡착 메커니즘을 알아본 결과. 불소와 비소의 흡착은 Langmuir 등온 흡착모델 및 Freundlich 등온 흡착모델과 높은 상관관계를 가지며 일치하는 경향을 보여주었다. 또한 열역학적 연구에서는 25°C부터 35°C까지의 온도 증가에 따른 불소와 비소의 흡착 양상을 실험하여, 양의 값을 갖는 열역학적 상수 △H°와 △G°을 도출함으로써 ASBA의 흡착 특성은 흡열반응이자 비자발적인 반응임을 검증하였다. 재생실험 결과, ASBA는 1N NaOH을 이용하여 재생 가능하였으며, 광산배수를 이용한 불소와 비소의 흡착실험에서 각각 77%, 69%로 비교적 높은 제거율을 보여 현장 적용 가능성을 지닌 것을 알 수 있었다. 분석 결과를 종합하여 볼 때, 소규모 유량을 가지며 pH 환경이 산·중성 영역인 광산배수 내 불소와 비소가 흡착되어 제거되는 데 흡착제로서 ASBA가 효과적임을 제안한다.

주요어 알럼 슬러지, 흡착, 광산배수, 불소, 비소

Article

Original Article

Econ. Environ. Geol. 2020; 53(6): 667-675

Published online December 31, 2020 https://doi.org/10.9719/EEG.2020.53.6.667

Copyright © THE KOREAN SOCIETY OF ECONOMIC AND ENVIRONMENTAL GEOLOGY.

A Study of Fluoride and Arsenic Adsorption from Aqueous Solution Using Alum Sludge Based Adsorbent

Joon Hak Lee1,2, Won Hyun Ji1, Jin Soo Lee1, Seong Sook Park2, Kung Won Choi2, Chan Ung Kang3 and Sun Joon Kim2*

1Institute of Mine Reclamation Technology, Mine Reclamation Corporation 2, Wonju 26464, Republic of Korea
2 Department of Earth Resources and Environmental Engineering, Hanyang University, Seoul 04763, Republic of Korea
3 Golden Engineering CO, LTD, Seoul 05836, Republic of Korea

Correspondence to:nnsjkim@hanyang.ac.kr

Received: October 5, 2020; Revised: November 27, 2020; Accepted: December 1, 2020

This is an Open Access article distributed under the terms of the Creative Commons Attribution Non-Commercial License (http://creativecommons.org/licenses/by-nc/3.0) which permits unrestricted non-commercial use, distribution, and reproduction in any medium, provided original work is properly cited.

Abstract

An Alum-sludge based adsorbent (ASBA) was synthesized by the hydrothermal treatment of alum sludge obtained from settling basin in water treatment plant. ASBA was applied to remove fluoride and arsenic in artificially-contaminated aqueous solutions and mine drainage. The mineralogical crystal structure, composition, and specific surface area of ASBA were identified. The result revealed that ASBA has irregular pores and a specific surface area of 87.25 m2 g-1 on its surface, which is advantageous for quick and facile adsorption. The main mineral components of the adsorbent were found to be quartz(SiO2), montmorillonite((Al,Mg)2Si4O10(OH)2·4H2O) and albite(NaAlSi3O8). The effects of pH, reaction time, initial concentration, and temperature on removal of fluoride and arsenic were examined. The results of the experiments showed that, the adsorbed amount of fluoride and arsenic gradually decreased with increasing pH. Based on the results of kinetic and isotherm experiments, the maximum adsorption capacity of fluoride and arsenic were 7.6 and 5.6 mg g-1, respectively. Developed models of fluoride and arsenic were suitable for the Langmuir and Freundlich models. Moreover, As for fluoride and arsenic, the increase rate of adsorption concentration decreased after 8 and 12 hr, respectively, after the start of the reaction. Also, the thermodynamic data showed that the amount of fluoride and arsenic adsorbed onto ASBA increased with increasing temperature from 25o C to 35o C, indicating that the adsorption was endothermic and non-spontaneous reaction. As a result of regeneration experiments, ASBA can be regenerated by 1N of NaOH. In the actual mine drainage experiment, it was found that it has relatively high removal rates of 77% and 69%. The experimental results show ASBA is effective as an adsorbent for removal fluoride and arsenic from mine drainage, which has a small flow rate and acid/neutral pH environment.

Keywords Alum sludge, adsorption, mine drainage, fluoride, arsenic

알럼 슬러지 기반 흡착제를 이용한 수용액상 불소 및 비소 흡착에 관한 연구

이준학1,2 · 지원현1 · 이진수1 · 박성숙2 · 최궁원2 · 강찬웅3 · 김선준2*

1한국광해관리공단, 광해방지연구실, 2한양대학교 공과대학 자원환경공학과, 3(주)골든엔지니어링

Received: October 5, 2020; Revised: November 27, 2020; Accepted: December 1, 2020

요 약

본 연구에서는 정수 처리장 침전지에서 채취한 알럼 기반의 슬러지를 수열합성 방법으로 흡착제(Alum Sludge Based Adsorbent, ASBA)를 제조하고, 이를 인공 수용액 및 광산배수 내 불소와 비소의 제거에 적용하여 ASBA의 흡착 특성을 평가하였다. ASBA의 광물학적 결정 구조, 구성 성분 및 비표면적을 조사한 결과, ASBA는 표면에 불규칙한 기공과 87.25m2 g-1의 비표면적을 갖는 흡착에 유리한 구조로 나타났다. ASBA를 구성하는 주요 광물 성분은 석영(SiO2), 몬모릴로나이트((Al,Mg)2Si4O10(OH)2·4H2O), 알바이트(NaAlSi3O8)임을 확인하였다. 다음으로 회분식 흡착실험을 수행하여 pH, 흡착 반응시간, 초기 농도 및 온도 등의 인자가 ASBA를 활용한 불소와 비소 흡착에 미치는 영향을 살펴보았다. 실험 결과, 용액의 pH 환경이 염기 영역으로 갈수록 불소와 비소의 흡착률은 감소하는 경향을 보였으며, 흡착제의 영전하점은 pH 7 부근으로 나타났다. 등온 흡착실험을 통해 확인한 불소와 비소의 최대 흡착량은 각각 7.6mg g-1, 5.6mg g-1이었고, 동적 흡착실험에서 불소와 비소는 반응이 시작한 후 각각 8h, 12h이 경과하면서 흡착농도의 증가율이 감소하는 것으로 나타났다. 한편 흡착평형 실험을 통한 ASBA의 흡착 메커니즘을 알아본 결과. 불소와 비소의 흡착은 Langmuir 등온 흡착모델 및 Freundlich 등온 흡착모델과 높은 상관관계를 가지며 일치하는 경향을 보여주었다. 또한 열역학적 연구에서는 25°C부터 35°C까지의 온도 증가에 따른 불소와 비소의 흡착 양상을 실험하여, 양의 값을 갖는 열역학적 상수 △H°와 △G°을 도출함으로써 ASBA의 흡착 특성은 흡열반응이자 비자발적인 반응임을 검증하였다. 재생실험 결과, ASBA는 1N NaOH을 이용하여 재생 가능하였으며, 광산배수를 이용한 불소와 비소의 흡착실험에서 각각 77%, 69%로 비교적 높은 제거율을 보여 현장 적용 가능성을 지닌 것을 알 수 있었다. 분석 결과를 종합하여 볼 때, 소규모 유량을 가지며 pH 환경이 산·중성 영역인 광산배수 내 불소와 비소가 흡착되어 제거되는 데 흡착제로서 ASBA가 효과적임을 제안한다.

주요어 알럼 슬러지, 흡착, 광산배수, 불소, 비소

    KSEEG
    Apr 30, 2024 Vol.57 No.2, pp. 107~280

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    Economic and Environmental Geology

    pISSN 1225-7281
    eISSN 2288-7962
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