Original Article

Econ. Environ. Geol. 2020; 53(1): 1-9

Published online February 28, 2020

https://doi.org/10.9719/EEG.2020.53.1.1

© THE KOREAN SOCIETY OF ECONOMIC AND ENVIRONMENTAL GEOLOGY

Effect of Carbon Dioxide Pressure on Mineral Carbonation in Acidic Solutions

Kyoung Won Ryu1, Seok Jin Hong2 and Sang Hoon Choi2*

1Korea University of Technology and Education, Cheonan 31253, Republic of Korea
2Department of Earth and Environmental Sciences, College of Natural Sciences, Chungbuk National University, Cheongju 28644, Republic of Korea

Correspondence to : cshoon@cbnu.ac.kr

Received: December 24, 2019; Revised: January 29, 2020; Accepted: February 1, 2020

This is an Open Access article distributed under the terms of the Creative Commons Attribution Non-Commercial License (http://creativecommons.org/licenses/by-nc/3.0) which permits unrestricted non-commercial use, distribution, and reproduction in any medium, provided original work is properly cited.

Abstract

Magnesium silicate minerals such as serpentine [Mg3Si2O5(OH)4] have a high potential for the sequestration of CO2; thus, their reactivity toward dissolution under CO2-free and CO2-containing conditions in acidic solvents is a critical process with respect to their carbonation reactions. To examine the carbonation efficiency and dissolution mechanism of serpentine, hydrothermal treatment was performed to the starting material via a modified direct aqueous carbonation process at 100 and 150°C. The serpentine dissolution experiments were conducted in H2SO4 solution with concentration range of 0.3–1 M and at a CO2 partial pressure of 3 MPa. The initial pH of the solution was adjusted to 13 for the carbonation process. Under CO2-free and CO2-containing conditions, the carbonation efficiency increased in proportion to the concentration of H2SO4 and the reaction temperature. The leaching rate under CO2-containing conditions was higher than that under CO2-free conditions. This suggests that shows the presence of CO2 affects the carbonation reaction. The leaching and carbonation efficiencies at 150°C in 1 M H2SO4 solution under CO2-containing conditions were 85 and 84%, respectively. The dissolution rate of Mg was higher than that of Si, such that the Mg : Si ratio of the reacted serpentine decreased from the inner part (approximately 1.5) to the outer part (less than 0.1). The resultant silica-rich layer of the reaction product ultimately changed through the Mg-depleted skeletal phase and the pseudo-serpentine phase to the amorphous silica phase. A passivating silica layer was not observed on the outer surface of the reacted serpentine.

Keywords serpentine, carbon dioxide, carbonation, dissolution rate, magnesite

산성용액에서 이산화탄소의 압력이 광물탄산화에 미치는 영향

류경원1 · 홍석진2 · 최상훈2*

1한국과학기술대학교, 2충북대학교

요 약

이산화탄소 고정화 및 탄산화 반응에는 칼슘(Ca)과 마그네슘(Mg)과 같은 알칼리토류 금속을 함유하고 있는 사문석(serpentine, Mg3Si2O5(OH)4) 규회석(wollastonite, CaSiO3), 감람석(olivine, Mg2SiO4)과 같은 칼슘/마그네슘 실리케이트 광물(Ca/Mg-silicate mineral)들이 주로 이용되어 왔다. 특히 사문석은 탄산화가 가능한 자연물질 중 자연계 내에 풍부한 매장량을 갖고 있으며, 우수한 반응성 때문에 광물탄산화에 가장 적절한 출발물질로 인식되어 있다. 따라서 본 연구는 사문석을 출발물질로 사용하여 산성 용액 내에서 이산화탄소의 압력이 탄산화 효율에 미치는 영향력을 확인하고자 하였다. 탄산화 실험 조건은 황산용액 0.3~1 M, 반응온도 100°C 및 150°C 그리고 이산화탄소의 부분압력 0~3 MPa이며, 탄산화법은 수정된 직접탄산화법(modified direct method)으로 실시하였다. 또한 탄산화 효율을 높이고자 liquid pump로 NaOH용액을 주입하여 pH를 13으로 조절하였다. 탄산화율은 황산의 농도 및 반응온도에 비례하여 증가하였으며, 3MPa의 이화탄소를 주입한 조건에서의 탄산화율이 이산화탄소를 첨가하지 않은 조건의 탄산화율보다 높았다. 반응결과 황산용액1M과 이산화탄소 부분압 3MPa, 반응온도 150 oC에서 용출 및 탄산화 실험 후 약 85%의 상당히 높은 탄산화율이 분석되었다. 따라서 산성용액에서 이산화탄소의 압력이 사문석 내의 Mg 용출에 영향을 미치는 것으로 확인되었다. Mg의 용해속도는 Si의 용해속도보다 높아 반응 후 사문석의 Mg : Si의 비가 약 1.5에서 0.1미만으로 급속하게 감소하여, 사문석의 구조 내에 불완전한 Si 사면체 층 골격구조(Mg-depleted skeletal phase)가 분석되었다

주요어 사문석, 이산화탄소, 탄산화, 용출속도, 마그네사이트

Article

Original Article

Econ. Environ. Geol. 2020; 53(1): 1-9

Published online February 28, 2020 https://doi.org/10.9719/EEG.2020.53.1.1

Copyright © THE KOREAN SOCIETY OF ECONOMIC AND ENVIRONMENTAL GEOLOGY.

Effect of Carbon Dioxide Pressure on Mineral Carbonation in Acidic Solutions

Kyoung Won Ryu1, Seok Jin Hong2 and Sang Hoon Choi2*

1Korea University of Technology and Education, Cheonan 31253, Republic of Korea
2Department of Earth and Environmental Sciences, College of Natural Sciences, Chungbuk National University, Cheongju 28644, Republic of Korea

Correspondence to:cshoon@cbnu.ac.kr

Received: December 24, 2019; Revised: January 29, 2020; Accepted: February 1, 2020

This is an Open Access article distributed under the terms of the Creative Commons Attribution Non-Commercial License (http://creativecommons.org/licenses/by-nc/3.0) which permits unrestricted non-commercial use, distribution, and reproduction in any medium, provided original work is properly cited.

Abstract

Magnesium silicate minerals such as serpentine [Mg3Si2O5(OH)4] have a high potential for the sequestration of CO2; thus, their reactivity toward dissolution under CO2-free and CO2-containing conditions in acidic solvents is a critical process with respect to their carbonation reactions. To examine the carbonation efficiency and dissolution mechanism of serpentine, hydrothermal treatment was performed to the starting material via a modified direct aqueous carbonation process at 100 and 150°C. The serpentine dissolution experiments were conducted in H2SO4 solution with concentration range of 0.3–1 M and at a CO2 partial pressure of 3 MPa. The initial pH of the solution was adjusted to 13 for the carbonation process. Under CO2-free and CO2-containing conditions, the carbonation efficiency increased in proportion to the concentration of H2SO4 and the reaction temperature. The leaching rate under CO2-containing conditions was higher than that under CO2-free conditions. This suggests that shows the presence of CO2 affects the carbonation reaction. The leaching and carbonation efficiencies at 150°C in 1 M H2SO4 solution under CO2-containing conditions were 85 and 84%, respectively. The dissolution rate of Mg was higher than that of Si, such that the Mg : Si ratio of the reacted serpentine decreased from the inner part (approximately 1.5) to the outer part (less than 0.1). The resultant silica-rich layer of the reaction product ultimately changed through the Mg-depleted skeletal phase and the pseudo-serpentine phase to the amorphous silica phase. A passivating silica layer was not observed on the outer surface of the reacted serpentine.

Keywords serpentine, carbon dioxide, carbonation, dissolution rate, magnesite

산성용액에서 이산화탄소의 압력이 광물탄산화에 미치는 영향

류경원1 · 홍석진2 · 최상훈2*

1한국과학기술대학교, 2충북대학교

Received: December 24, 2019; Revised: January 29, 2020; Accepted: February 1, 2020

요 약

이산화탄소 고정화 및 탄산화 반응에는 칼슘(Ca)과 마그네슘(Mg)과 같은 알칼리토류 금속을 함유하고 있는 사문석(serpentine, Mg3Si2O5(OH)4) 규회석(wollastonite, CaSiO3), 감람석(olivine, Mg2SiO4)과 같은 칼슘/마그네슘 실리케이트 광물(Ca/Mg-silicate mineral)들이 주로 이용되어 왔다. 특히 사문석은 탄산화가 가능한 자연물질 중 자연계 내에 풍부한 매장량을 갖고 있으며, 우수한 반응성 때문에 광물탄산화에 가장 적절한 출발물질로 인식되어 있다. 따라서 본 연구는 사문석을 출발물질로 사용하여 산성 용액 내에서 이산화탄소의 압력이 탄산화 효율에 미치는 영향력을 확인하고자 하였다. 탄산화 실험 조건은 황산용액 0.3~1 M, 반응온도 100°C 및 150°C 그리고 이산화탄소의 부분압력 0~3 MPa이며, 탄산화법은 수정된 직접탄산화법(modified direct method)으로 실시하였다. 또한 탄산화 효율을 높이고자 liquid pump로 NaOH용액을 주입하여 pH를 13으로 조절하였다. 탄산화율은 황산의 농도 및 반응온도에 비례하여 증가하였으며, 3MPa의 이화탄소를 주입한 조건에서의 탄산화율이 이산화탄소를 첨가하지 않은 조건의 탄산화율보다 높았다. 반응결과 황산용액1M과 이산화탄소 부분압 3MPa, 반응온도 150 oC에서 용출 및 탄산화 실험 후 약 85%의 상당히 높은 탄산화율이 분석되었다. 따라서 산성용액에서 이산화탄소의 압력이 사문석 내의 Mg 용출에 영향을 미치는 것으로 확인되었다. Mg의 용해속도는 Si의 용해속도보다 높아 반응 후 사문석의 Mg : Si의 비가 약 1.5에서 0.1미만으로 급속하게 감소하여, 사문석의 구조 내에 불완전한 Si 사면체 층 골격구조(Mg-depleted skeletal phase)가 분석되었다

주요어 사문석, 이산화탄소, 탄산화, 용출속도, 마그네사이트

    KSEEG
    Jun 30, 2024 Vol.57 No.3, pp. 281~352

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    Economic and Environmental Geology

    pISSN 1225-7281
    eISSN 2288-7962
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