Geochemical Occurrence Characteristics of Geogenic Heavy Metals in Korea Evaluated Using Geochemical Map Data

Joo Sung Ahn; Seung-Jun Youm; Yong-Chan Cho; Gil-Jae Yim; Sang-Woo Ji; Jung-Hwa Lee; Pyeong-Koo Lee; Jeong-Ho Lee; Seong-Cheon Shin

doi:10.9719/EEG.2022.55.4.339

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Econ. Environ. Geol. 2022; 55(4): 339-352

Published online August 30, 2022

https://doi.org/10.9719/EEG.2022.55.4.339

Geochemical Occurrence Characteristics of Geogenic Heavy Metals in Korea Evaluated Using Geochemical Map Data

Joo Sung Ahn, Seung-Jun Youm^*, Yong-Chan Cho, Gil-Jae Yim, Sang-Woo Ji, Jung-Hwa Lee, Pyeong-Koo Lee, Jeong-Ho Lee, Seong-Cheon Shin

Author Info. +

Korea Institute of Geoscience and Mineral Resources, Daejeon 34132, Republic of Korea

Received: August 11, 2022; Revised: August 22, 2022; Accepted: August 22, 2022

This is an Open Access article distributed under the terms of the Creative Commons Attribution Non-Commercial License (http://creativecommons.org/licenses/by-nc/3.0) which permits unrestricted non-commercial use, distribution, and reproduction in any medium, provided original work is properly cited.

Abstract

As environmental criteria items are increased or strengthened, cases of heavy metal contamination by geogenic origin are increasing, and the need to distinguish between natural and anthropogenic origins in soil or groundwater exceeding the standard is increasing. In this study, geochemical occurrences of geogenic heavy metals were identified through statistical processing of the national geochemical map data and evaluation of geochemical characteristics of regions with high geoaccumulation indices. Cobalt, Cr, Cu, Ni, Pb, V, and Zn were targeted for which the national geochemical maps were prepared, and Co, Cr, Ni, and V derived from ultrabasic or ultramafic rocks were classified as factor 1. Copper, Pb and Zn of non-ferrous sulfide origin were classified as factor 2. In particular, enrichment of heavy metals by factor 1 occurs mainly in the serpentine distribution areas of the Chungcheong region, and there is a risk of contamination in neighboring areas. In the case of factor 2, geogenic occurrence is concerned not only in non-ferrous metal mineralization areas such as Taebacksan and Gyeongnam mineralization zones, but also in Au-Ag mineralization areas distributed nationwide.

Keywords heavy metals, geogenic origin, ultrabasic rocks, non-ferrous sulfides, geochemical map

전국 지화학도 자료를 이용한 지질기원 중금속의 지화학적 발생특성

안주성 · 염승준^* · 조용찬 · 임길재 · 지상우 · 이정화 · 이평구 · 이정호 · 신성천

한국지질자원연구원

요 약

환경 기준 항목이 증가하거나 강화되면서 지질기원에 의한 중금속 오염사례가 증가하고 있으며, 토양이나 지하수의 기준치 초과양상에서 자연적 기원인지 인위적 기원인지 구분해야 할 필요성이 높아지고 있다. 본 연구에서는 전국 지화학도 자료에 대한 통계적 처리와 높은 지질축적지수 분포 지역의 지화학적 특성을 평가하여 중금속 원소들의 지질기원 발생요인을 규명하였다. 지화학도가 작성된 Co, Cr, Cu, Ni, Pb, V, Zn 등을 대상으로 하였으며, 초염기성암 또는 초고철질암에서 기원한 Co, Cr, Ni, V이 요인 1로, 비철금속 황화광물에 기인한 Cu, Pb, Zn가 요인 2로 구분되어졌다. 특히 충청지역의 사문암체 분포지역에서 요인 1에 의한 중금속 지질기원 부화현상이 주로 나타나며 이를 포함한 인근지역에서도 오염 위험이 있다. 요인 2의 경우 태백산 및 경남 광화대 등지의 비철금속 광화지역 뿐만 아니라 국내의 전반적인 금-은 광화대 지역에서도 지질기원 부화현상이 우려된다.

주요어 중금속, 지질기원, 초염기성암, 비철금속 황화광물, 지화학도

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1. 서 론
2. 연구방법
3. 연구결과 및 토론
4. 결 론
사 사
REFERENCES

Using the national geochemical map data, geogenic origins of heavy metals are evaluated and classified into two geochemical factors.
Factor 1 is classified as Co, Cr, Ni, and V due to ultrabasic rocks such as serpentine.
Factor 2 is mainly Cu, Pb, and Zn due to non-ferrous metal mineralization.

1. 서 론

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1. 서 론
2. 연구방법
3. 연구결과 및 토론
4. 결 론
사 사
REFERENCES

우리나라의 환경규제 관리대상이 되는 항목들에 대한 토양 및 지하수의 전반적인 배경농도 조사 과정이나 오염판정 지역 또는 상대적으로 함량이 부화된 지역에 대한 정밀조사 과정에서 지질기원(geogenic)으로 판정되거나 추정되는 사례들이 나타나고 있다. 주로 불소, 비소와 카드뮴, 납, 아연 등의 중금속, 그리고 우라늄, 라돈 등의 방사성원소가 대표적이며 자연 기반암의 풍화, 금속광물 광화작용, 장기간의 물-암석 반응 등에 의해 토양, 하천 퇴적물, 하천수, 지하수 등의 지질환경에 오염기준 이상으로 나타나거나 인위적 오염양상에 부가되어 나타나고 있다.

먼저, 불소의 경우 음용 지하수에서의 부화양상이 예전부터 보고되어 왔으며, 형석광화대로 알려진 금산과 완주 지역(Hwang, 2001), 제천 황강리 지역(Hwang, 2002), 양산단층을 중심으로 한 포항-경주지역(Kim and Jeong, 2005; Jeong et al., 2003), 온천지역인 포천시(Chae et al., 2006), 이외 화강암 분포지역으로 충북 보은군 일부(Chae et al., 2008)와 경남 거창-합천지역(Choo et al., 2008)에 대한 연구사례가 있다. 최근에는 인천공항 신규 건설사업 부지, 서울 서초동 군이전 부지 등의 토양에서 기준치를 초과하는 양상으로 주목을 받았으며 암석학적, 광물학적 정밀조사(Lee et al., 2018a; Lee et al., 2019)를 통해 지질기원으로 밝혀지고 있다. 우라늄, 라돈 등의 자연방사성 원소의 지하수내 부화양상도 일찍부터 조사되어져 왔으며, 비교적 최근(2019년)에 먹는물 수질기준으로 우라늄이 포함되면서 부화사례가 언론에 보고되며 더욱 관심을 가지게 되었다. 주로 지하수를 원수로 하는 마을상수도 등의 소규모급수시설로서 문경, 청원, 대전, 영동, 강화도, 괴산, 단양, 이천, 춘천 등지의 지역별 결과(Lee et al., 2018b; Lee, 2018; Yun et al., 2018; Moon et al., 2018; Kim et al., 2018)뿐만 아니라 전라남도, 경상남북도 등의 도 단위별(Cho, 2017a; Cho, 2017b; Cho et al., 2014) 또는 화강암, 퇴적암, 변성암, 화산암 등의 지질단위별(Cho et al., 2018; Ju et al., 2013; Jeong et al., 2013; Noh et al., 2011) 분류를 통한 전국 규모의 발생양상과 거동특성 해석이 이루어져 왔다. 비소는 전 세계적으로 음용지하수내 지질기원 오염물질로 널리 알려진 원소 중의 하나이며 국내에서도 다수의 지역에서 부화양상이 보고되고 있다. 지역별 실태조사 및 지구화학적 거동연구로서 울산, 충남 논산시 및 금산군, 충북 옥천군 일부 지역에서 이루어졌으며(Yun et al., 2004; Ahn et al., 2005; Ahn and Ko, 2008; Chon et al., 2009), 환경부 지하수 수질측정망 자료를 활용하여 전국의 전반적인 산출양상이 평가(Ahn et al., 2007)되기도 하였다. 또한 전주만경강 충적범람원 지역(Moon et al., 2008)에서도 세계 최대의 비소오염지역인 벵갈만 충적층 지역에서 나타나는 환원적 용해현상에 의한 비소용출 양상이 처음으로 보고되기도 하였다. 비교적 최근에도 경남 함안지역 지하수에서 광화작용에 의한 비소오염 양상이 나타나고 있다(Kang et al., 2016). 추부면(충남 금산군), 덕평리(충북괴산군), 회북면(충북 보은군) 등의 지역에서 토양내 비소와 카드뮴, 납, 아연 등의 중금속 원소들의 함량조사 및 분산특성에 관한 연구가 수행된 바 있으며 주로 흑색 셰일을 포함하는 옥천대 지질에 의한 부화 양상으로 알려져 왔다(Chon et al., 1997a; Lee et al., 1997). 제주도 화산회 토양의 아연, 니켈 등의 중금속 부화양상도 토양오염조사 과정에서 흔히 나타나고 있다(Ahn et al., 2006; Chon et al., 2008). 이와 같이 각 연구사례에서 다양한 지질특성 및 지구화학적 조건으로 많은 원소들의 상대적 부화 및 오염현상이 우리나라 다양한 지역에서 발생하는 것으로 나타난다. 그 영향 영역이 광범위하지 않거나 극히 심각한 수준은 아닐 수 있지만, 토양 및 지하수 환경규제 기준을 초과하거나 이용에 제약이 따르기도 함으로 지질기원 환경오염에 대한 주의와 관리가 필요하다. 또한 우리나라 농업 환경에서 중금속 오염관리의 경우 관계부처 간 업무 범위 및 내용에 따라 관련법이 분산 운영되어 자연적인(지질) 원인에 의한 체계적인 중금속 오염 농경지 관리가 미흡한 것으로 지적되며, 보다 합리적인 관리방안 마련 연구가 실시된 바도 있다(KEI, 2017).

국립환경과학원을 중심으로 토양오염 및 지하수 수질관리 항목의 확대를 위하여 안티몬, 망간, 바나듐, 코발트, 셀레늄 등의 새로운 신규 오염물질의 우선순위를 선정하고, 자연배경농도 조사 또는 현장실태조사를 실시하여 왔다(Kim et al., 2014; Lee et al., 2018c; Lee et al., 2010). 즉, 토양, 지하수 등의 지질환경 매체에 대한 규제 대상원소가 일부 중금속에서 다양한 무기 및 방사성 원소들로 확대하고자 하는 노력이 지속되고 있으며, 그 기준이 더욱 강화되는 추세이다. 이러한 과정에서 보다 다양한 항목의 지질기원에 의한 오염사례가 증가할 수 있으며, 토양이나 지하수의 기준치 초과 오염양상에서 자연적 지질기원인지 인위적 기원인지 구분해야할 필요성이 높아지고 있다. 따라서 지질기원에 의한 환경오염이 어떤 특성으로 나타날 수 있는지, 특히 국내 어떤 지역에서 지질기원 오염이 발생 가능한지 평가할 필요가 있다.

지구화학도는 퇴적물, 토양, 범람원 등의 지표시료를 바탕으로 주요 지화학 원소들의 분산양상을 도시하는 자료로서 광물자원의 탐사목적으로 작성되어졌으나 환경모니터링, 부지활용 지원, 농업생산 증대, 의학지질학 등의 다양한 목적으로 사용되고 있다(KIGAM, 2021). 우리나라의 지구화학도 작성은 태백산광화대와 그 인접지역을 중심으로 광물자원탐사 목적을 위하여 1:5만 구 지형도폭 단위로 1980년대부터 시작하였다. 초기에는 광물자원 탐사에 더 효과적인 중사시료를 대상으로 광역적인 지화학조사가 이루어졌고, 이후 환경 분야에까지 이용할 수 있는 표사를 중심으로, 조사면적도 1:5만 신 지형도 도폭씩으로 확대하였다. 1990년대 후반부터 국토 전반의 광역적인 탐사가 이루어지고 도 단위 지화학도가 유해원소별 자연배경치 도출과 평가기준 설정을 목적으로 작성되었으며, 이를 종합하여 전국 지구화학 지도책(KIGAM, 2007)이 발간되었다.

광역적인 지구화학도 작성을 위한 지화학적 대표시료로서 발원지에 가까운 1-2차 수계 하천퇴적물을 대상으로 일관성 있는 지점선정과 방법으로 채취하며, 이 경우 채취지점 상류 집수분지의 지질특성을 가장 잘 반영하는 지질매체로 인정받고 있다(Darnley et al., 1995). 이러한 지질시료에 대한 철저한 정도관리를 거친 화학분석을 통하여 특정원소의 지화학적 배경치를 도출할 수 있다. 지화학적 배경치는 실제 오염이 발생하지 않은 자연적 환경에서 지질조건과 지화학적 반응에 의해 나타나는 평균적 농도를 의미하는 것이라 할 수 있으며, 획득한 분석 데이터집단에 대한 통계적 처리를 통하여 사분위수, 평균값, 중앙값, 최소값, 최대값 등으로 제시된다. 1-2차 수계 하천퇴적물 시료는 지표에 노출된 암석이 풍화되어 이동된 수많은 입자들이 하천수에 의해 운반된 것으로, 집수분지 지질의 지화학 조성을 대표할 수 있다(KIGAM, 2007). 즉, 지구화학도 자료를 이용하여 특정원소의 지질기원 배경함량을 설정할 수 있으며, 평균범위를 벗어나 농집된 지역을 구분할 수 있다.

본 연구에서는 우리나라 전국 지구화학도(KIGAM, 2007) 자료의 통계처리와 고함량 지점의 지화학적 특성평가를 통하여 국내에서 중금속 원소들의 지질기원 오염발생 요인을 규명하고자 한다. 또한 도출된 요인을 바탕으로 국내의 지질기원 중금속 오염 발생가능 우려지역을 평가해본다.

2. 연구방법

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1. 서 론
2. 연구방법
3. 연구결과 및 토론
4. 결 론
사 사
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2.1. 전국지화학도 작성

우리나라 전역의 지화학적 재해 평가를 위한 원소별 지구화학도 작성과 국내 평가기준 설정을 최종 목표로 한 연구사업이 수행되었다(KIGAM, 2000; KIGAM, 2003). 이는 국토 서반부와 동반부로 구분하여 1996년 11월부터 3년씩의 2단계 사업으로 추진되었다. 지구화학도는 ‘국제지구화학 지도 작성계획’의 표준안(Darnley et al., 1995)을 준수하여 제작되었으며 시료채취, 화학분석, 정도관리, 전산처리 및 지도작성에 대한 세부적인 내용은 전국 지구화학 지도책 설명서(KIGAM, 2007)에 제시되어 있다. 요약하면, 국토 전역을 대상으로 집수분지의 대표시료로서 1-2차 수계의 하천퇴적물(150 ㎛ 이하)을 대상으로 시료채취가 이루어졌다. 대상 전역의 면적은 약 97,753 km²이며, 채취한 시료수는 총 23,696개로서 평균 시료밀도는 약 4.13 km² 당 1개이다(Fig. 1). 또한 현장지질, 광산분포 및 개발현황, 퇴적물 조성, 상부 토지용도, 제방특성, 유해성분 침전 및 이차오염 정보 등 다양한 현장정보 수집과 하천수 특성(pH, 전기전도도)을 측정하였다. 하천퇴적물 시료에 대해 주성분 원소 Al₂O₃, CaO, Fe₂O₃, K₂O, MgO, MnO, Na₂O, P₂O₅, SiO₂, TiO₂ 등 10종과 미량원소 As, Ba, Be, Bi, Cd, Ce, Co, Cr, Cs, Cu, Eu, Hf, Li, Mo, Nb, Ni, Pb, Rb, Sb, Sc, Sr, Th, V, Yb, Zn, Zr 등 26종을 XRF, ICP-AES와 중성자 방사화학분석으로 정량분석하였다. 미량성분 분석을 위한 화학분해는 질산, 과염소산, 불산, 염산을 사용하였으며, 정도관리를 위해 분석시료 100개마다 공인된 하천퇴적물 표준시료를 적용하였다. 국내 수계조건과 탐사조건을 고려한 최적 지구화학도 전산처리용 소프트웨어를 별도로 개발하고 역거리 가중 보간법을 적용하여 각 원소(분석결과를 고려하여 최종 22종)와 하천수질(pH, EC)에 대한 도별 지구화학도와, 수반관계가 높은 성분들에 대한 3성분 지구화학도(RGB 광도법)를 작성하였다. 이후 전국에 걸친 탐사자료를 종합하여 20종 성분(하천퇴적물 원소 18종 및 하천수 pH, EC)에 대한 지구화학 지도책 형태로 발간하였다. 또한 지화학적 재해의 정량 및 정성적 평가에 필수적인 지화학적 평가기준치로서 모든 지질단위(복합체/암체/누층군/층군/층)의 36종 원소별 자연배경치를 설정하였다(KIGAM, 2007).

Fig. 1. Stream distributions and sampling locations of the Geochemical Atlas of Korea (KIGAM, 2007).

본 연구에서는 전국 지구화학도에서 작성된 원소 중 현재 환경관리 대상이거나 관심을 받고 있는 중금속으로서 Co, Cr, Cu, Ni, Pb, V, Zn를 대상으로 하였으며, 이들 원소의 지화학적 거동해석을 위해 주성분원소 CaO, Fe₂O₃, K₂O, MgO, MnO, TiO₂와 미량원소 Li 자료를 추출하였다. 자료에 대한 기술통계, 상관분석, 요인분석, 군집분석 등의 통계처리는 IBM SPSS(version 19.0) 소프트웨어를 이용하였다.

3. 연구결과 및 토론

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3.1. 전국 지화학도 자료

본 연구에서 취합한 전국 지화학도 자료의 대상 중금속 원소들과 기타 원소들의 정량적 함량 통계자료를 Table 1에 제시하였다. 특히 중금속 원소들의 함량 상자 그림을 Fig. 2에 나타내었으며, 지화학도로 제시된 중금속 원소별 함량 분포는 Fig. 3에서 보는 바와 같다. 각 원소들의 함량자료는 중간값에 비해 고함량 쪽으로 많은 이상값이 존재하는 전형적인 비대칭의 지화학 자료 형태로 나타난다(Fig. 2). 이러한 영향으로 모든 중금속 원소들의 산술평균 함량이 중간값보다 높게 나타나며, 중간값으로 비교할 때 Co, Cu, Ni, Pb가, 또한 Cr, V, Zn가 서로 유사한 함량수준으로 나타난다. 대부분의 중금속 원소들이 90백분위수를 크게 초과하는 최대값을 가지며(Table 1), 상대적으로 높은 함량 값이 나타나는 시료 지점들은 지질기원이거나 불가피한 외부기원의 오염양상을 보이는 것으로 판단한다. 중금속 원소들의 광역적 분포특성과 지질분포에 따른 함량 변화에 대한 설명은 전국지화학도 해설서(KIGAM, 2007)에 상세히 기재되어 있으며, 본 연구의 대상 중금속 원소들의 특히 고함량 지역에 대한 분포특성 해설을 발췌하면 다음과 같다.

Table 1 Selected element concentrations of the Geochemical Atlas of Korea (KIGAM, 2007; mg/kg except for the major component in %)

	n	min	Q25	mean	median	Q75	Q90	max	std	Upper Continental Crust*
CaO	23,542	0.11	0.73	1.66	1.18	1.89	2.99	53.1	2.23	5.5
Fe₂O₃	23,543	0.30	4.48	5.94	5.71	7.13	8.49	51.0	2.18	6.28
K₂O	23,543	0.08	2.60	3.08	3.04	3.50	4.01	7.77	0.74	2.4
MgO	23,543	0.04	0.91	1.51	1.33	1.82	2.42	18.0	1.03	3.7
MnO	23,539	0.01	0.08	0.12	0.10	0.13	0.18	7.77	0.11	0.10
TiO₂	23,541	0.05	0.68	0.85	0.81	0.95	1.15	8.96	0.33	0.68
Co	15,142	0.19	9.01	14.1	13.1	17.5	22.6	337	8.48	11.6
Cr	15,141	1.53	46.0	83.0	71.6	104	140	1,500	62.9	35
Cu	23,502	1.00	16.6	28.0	23.1	32.5	45.0	2,100	29.2	14.3
Li	23,546	4.94	31.0	47.8	42.7	58.0	76.6	574	25.4	22
Ni	23,465	0.29	14.8	24.6	21.4	31.0	42.0	492	15.9	18.6
Pb	23,415	5.20	21.6	27.2	26.5	31.0	36.0	1,360	15.2	17
V	23,548	2.10	49.0	71.5	66.8	86.0	110	1,000	36.1	53
Zn	15,139	2.11	78.5	139	107	149	212	21,100	335	52

n: number of samples; min: minimum; max: maximum; Q25, Q75, and Q90: 25th, 75th, and 90th percentiles of the data set, respectively; std: standard deviation;

*Wedepohl (1995)

Fig. 2. Boxplots of heavy metal concentrations of the Geochemical Atlas of Korea (KIGAM, 2007).

Fig. 3. Spatial distributions of the heavy metals in the stream sediments of the Korea (redrawn from KIGAM(2007)).

Co 함량은 최저 0.2 ppm부터 최고 337 ppm의 범위를 보이며 평균값은 13.1 ppm이다. 평창군 평창읍의 평창형 조선누층군인 입탄리층과 대화면의 정선석회암, 순천시 동면의 춘천누층군 구봉산층군, 화천군 화천읍 일대의 경기편마암복합체인 경기 편암, 인제군 서화면-북면의 함석류석 화강편마암 등에서 높은 함량(>28.8 ppm)을 보인다. 문경시 문경읍-마성면의 대동누층군은 87.4 ppm 이상으로 나타난다. 공주시 북부의 호상 편마암과 사문암, 홍성군의 원생대 화강편마암과 주변의 서산누층군 편암류에서도 높은 함량(>24 ppm)이 나타나며, 옥천군의 고생대 염기성 변성화산암, 옥천누층군 중부의 변성퇴적암 등에서도 21.5 ppm 이상의 높은 함량이 나타난다.

Cr 함량은 최저 2 ppm부터 최고 1,500 ppm의 범위를 보이며 평균값은 72 ppm이다. Cr의 광역적 분포는 지질의 성분과 밀접하게 관련되어 나타난다. 광역적으로 높은 함량을 보이는 지질은 선캠브리아기의 변성암류인 경기, 소백산 및 지리산 편마암복합체이며, 특히 경기도, 강원도 및 충청남도 등지에 분포하는 경기 편마암복합체에서 지역적으로 140 ppm 이상의 높은 값을 나타내는 지역이 많다. 트라이아스기 양평 염기성 화성암복합체는 높은 함량(>293 ppm)을 보이며, 울진군 울진읍의 화강편마암도 156 ppm 이상의 높은 함량을 갖는다. 백악기 경상누층군의 신동층군 낙동층에서는 140 ppm 이상의 높은 함량을 나타내는 지역이 대상 분포하고 있다.

Cu 함량은 최저 1 ppm부터 최고 2,104 ppm의 범위를 보이며, 평균값은 23 ppm이다. Cu의 광역적 분포는 지질의 성분에 의해 일차적으로 영향을 받으며, 도로변, 산업지역 등에 의한 인위적 오염에 의한 영향도 나타난다. 광역적으로 높은 Cu 함량을 보이는 지질은 선캠브리아기 경기편마암복합체, 고생대 옥천누층군 및 쥬라기 화강암(주로 경기도)에서 나타나며, 대부분 지역에서 45 ppm이상의 높은 함량을 나타내고 있다. 점이상으로 나타나고 있는 높은 함량(>296 ppm)은 대부분 금-은-구리 광산의 분포와 일치하는 것으로 나타났다. Ni 함량은 최저 1 ppm부터 최고 492 ppm의 범위를 보이며 평균값은 21 ppm이다. Ni의 광역적 분포는 지질의 성분과 밀접하게 관련되어 나타난다. 대체적으로 선캠브리아기의 변성암에서 높은 함량을 보이고 있으며, 특히 경기편마암복합체에서 42 ppm 이상의 높은 함량을 가지는 지질이 많이 분포하고 있다. 강원도에 분포하는 변성암류(평균 38 ppm)와 화강편마암(평균 37 ppm)에서 높은 함량을 보이고 있으며, 조선누층군과 백악기 화강암은 평균값이 각각 30과 29 ppm으로 높은 함량을 나타내고 있다. 일부 염기성암(사문암) 지역에서는 두드러지게 높은 이상대(>400 ppm)가 국지적으로 나타나기도 한다. Pb 함량은 최저 5 ppm부터 최고 1,363 ppm의 범위를 보이며 평균값은 26 ppm이다. 납은 지질의 영향을 받았을 뿐만 아니라, 자동차 통행량이 많은 도로 주변 및 납을 다루는 산업체로부터 기원한 인위적 복합적 영향을 나타내고 있다. 홍천군 남면, 북상면, 동면(39∼59 ppm)과 강릉시 연곡면 및 평창군 도암면(50∼59 ppm) 등의 쥬라기 화강암, 영월군 상동면의 율리층군(39∼1,043 ppm) 및 정선군 정선읍에 분포하는 조선누층군 등에서는 높은 Pb 함량(>39 ppm)이 나타난다. 특히 높은 이상치(>42 ppm)는 대부분 청양, 예산, 공주, 부여에 걸쳐 넓게 형성된 금-은과 납-아연 광화대와 밀접하게 관련되어 나타나기도 한다.

V 함량은 최저 2 ppm부터 최고 1,000 ppm의 범위를 보이며 평균값은 67 ppm이다. 삼척시 근덕면에 분포하는 율리층군은 101∼185 ppm의 높은 함량을 보이고 있다. 삼척시 미로면-신기면-노곡면의 두위봉형 조선누층군도 102∼208 ppm의 높은 함량을 보이며 특히 양덕층군 묘봉층에서는 151 ppm 이상의 함량을 보이기도 한다. 충주 철광화대의 옥천누층군과 황강리 광화대의 석회암 지역에는 높은 함량(140∼330 ppm)의 이상대가 뚜렷하게 형성된다. 옥천누층군 중부의 변성 이질암 분포지역에서도 140∼270 ppm(최고 1,000 ppm)의 높은 함량이 나타난다.

Zn 함량은 최저 2 ppm부터 최고 21,100 ppm의 범위를 보이며 평균값은 107 ppm이다. Zn 이상치는 흔히 독립적으로 흩어져 나타나는데, 광화대 지역에 높게 농집된 Zn의 존재량이 반영된 경우가 많다. 정선군 신동읍 일대의 두위봉형 조선누층군(255∼721 ppm), 영월군 영월읍의 대동누층군 반송층군(221∼354 ppm), 하동면의 율리층군(253∼1,001 ppm), 태백시 남서부와 북부의 조선누층군(232∼756 ppm), 태백시 남부의 평안누층군(238∼383 ppm), 평창군 평창읍의 평창형 조선누층군의 입탄리층(218∼21,100 ppm) 등에서 높은 함량이 나타난다.

3.2. 전국 지화학도 자료의 통계처리

연구 대상 중금속 원소들과 기타 추출한 원소들 함량간의 상관분석을 통한 상관계수가 Table 2와 같다. 그 결과, Ca-Mg, Fe-Mg-Ti-Co-V, Mg-Cr-Ni, Co-Cr-Ni-V, Pb-Zn 등의 상관관계가 0.4이상으로 유의하게 나타나고 있다. Cu의 경우 어느 원소와도 뚜렷한 상관성을 보이지는 않는다.

Table 2 Pearson’s correlation between the selected elements

	CaO　Fe₂O₃	K₂O	MgO	MnO	TiO₂	Co	Cr	Cu	Li	Ni	Pb	V
Fe₂O₃	.127**
K₂O	-.246**	-.335**
MgO	.483**	.431**	-.314**
MnO	.102**	.284**	-.140**	.092**
TiO₂	.052**	.660**	-.291**	.268**	.143**
Co	.101**	.565**	-.288**	.405**	.212**	.359**
Cr	.021**	.346**	-.156**	.420**	.010	.216**	.514**
Cu	.046**	.205**	-.023**	.143**	.129**	.104**	.164**	.120**
Li	-.042**	.036**	.153**	.045**	.009	.014*	.056**	-.010	.105**
Ni	.013*	.375**	-.097**	.418**	.055**	.218**	.481**	.604**	.244**	.098**
Pb	.050**	.119**	.053**	.033**	.126**	.016*	.058**	.023**	.203**	.037**	.106**
V	.093**	.688**	-.376**	.343**	.150**	.562**	.423**	.267**	.222**	.033**	.362**	.083**
Zn	.095**	.121**	-.046**	.032**	.396**	-.005	.075**	.009	.163**	.018*	.016	.573**	.020*

** Correlation is significant at the 0.01 level (2-tailed)

* Correlation is significant at the 0.05 level (2-tailed)

Bold values represent significant correlations.

원소들 간의 상호관련성을 이용하여 전체 지화학 자료특성을 설명할 수 있는 새로운 요인을 도출하기 위하여 주성분분석을 실시하였다(Table 3). 해석이 용이하도록, 도출될 인자를 3개로 제한하였으며 베리멕스 인자회전을 실시하였고, 최종 추출된 요인들의 누적 설명율은 51.34% 이다. 분석결과, 1 요인 Fe-Mg-Ti-Co-Cr-Ni-V, 2 요인 Mn-Cu-Pb-Zn, 3 요인 Ca-K-Li으로 구분된다. 가능한 지화학적 특성으로 해석하면, 1 요인은 철고토(ferromagnesian) 광물에서 Ti, V이 풍부하고 Co, Cr, Ni 함량이 높은 경우로서 초염기성암(ultrabasic rock) 또는 초고철질암(ultramafic rock)에서 유래한 것으로 볼 수 있다. 초염기성암은 실리카 함유량이 중량백분율로 45% 이하인 화성암으로서 주로 고철질 광물이나 철산화물로 구성되어 있다. 여기에 고철질암 내 철산화광물과 흔히 상관성이 높게 나타나는 Ti, V 함량이 같이 부화될 수 있다. Cr은 십자석(spinel) 또는 자철석에 포함되거나, 크롬철석(chromite)등의 형태로 초염기성암에 풍부하게 존재할 수 있다(Pyrgaki et al., 2021).

Table 3 Results of the principal component analysis on the selected elements

	Factor-1	Factor-2	Factor-3
CaO	.175	.164	.556
Fe₂O₃	.761	.195	.284
K₂O	-.363	.020	-.628
MgO	.657	.039	.270
MnO	.096	.555	.300
TiO₂	.582	.007	.334
Co	.750	.102	.033
Cr	.715	-.063	-.263
Cu	.309	.355	-.242
Li	.103	.096	-.376
Ni	.752	.041	-.349
Pb	.030	.774	-.178
V	.695	.080	.230
Zn	-.038	.877	.044
Eigen value	3.999	1.784	1.405
Explained variance (%)	28.563	12.741	10.036
Explained cumulative variance (%)	28.563	41.304	51.340

Extraction method : principal component analysis

Rotation method : Varimax with Kaiser normalization

Bold values represent dominant elements in each factor.

2 요인은 전형적인 비철금속 원소들이 농집된 경우로서 황화물 광물에서 나타날 수 있다. 비철금속의 주된 광석광물로서 방연석, 섬아연석, 황동석, 유비철석 등은 대표적인 황화광물이며 단독으로 존재하기 보다는 광화대지역에서 다양한 광물조성으로 공존하여 나타난다. 이들 황화광물에 포함된 중금속 원소들은 직접적인 채굴이 이루어지지 않더라도 자연적인 물리화학적 풍화양상에 의해 지표에서 넓게 분산되어 나타날 수 있다(Chon et al., 1997b). 3 요인은 탄산염암질 기원 등을 고려할 수 있으나 원소들 간의 상관성이 낮아 유의미한 판단이 어렵다.

모든 원소들에 대한 계층적 군집(hierarchical cluster)분석도 실시하였으며, 이 경우 상관성을 무시하고 모두 동일한 비중으로 유사성평가에 투입됨으로, 상관성이 낮은 Ca, K, Li을 제외하고 어느 정도 관련성이 있는 원소들만 투여하였다. 군집방법으로 집단 간 연결, 제곱 유클리디안 거리 측도와 Z 점수 표준화를 선택하였다. 그 결과 Fig. 4와 같은 덴드로그램이 형성되었으며 Fe-V-Ti-Cr-Ni-Co-Mg이 먼저 1그룹으로 묶이고, Pb-Zn-Mn이 2그룹으로 묶인다. Cu는 1그룹으로 먼저 묶이지만, 명확한 구분이 어렵다.

Fig. 4. Dendrogram of the selected elements.

이러한 통계처리 결과를 종합적으로 분석해 보면, 대상 중금속 원소들 중 Co-Cr-Ni-V이 하나의 동일 요인(Factor-1)으로 구분하고, 역시 Cu-Pb-Zn가 유사한 요인(Factor-2)으로 구분할 수 있다.

3.3. 중금속 지질기원 발생 특성

각 중금속 원소들의 공간적 함량분포를 절대함량 변화뿐만 아니라 기준 함량에 대한 비율로서 오염 또는 부화정도를 평가할 수 있다. 이를 위해 지질축적지수(Igeo, geoaccumulation index)를 적용하였으며 기준 함량으로 상부지각 함량(Wedepohl, 1995)을 이용하였다. 다음 식과 같이 계산하며, C_n은 시료 내 원소 함량이고 Bn은 지화학적 배경치이다(Förstner and Müller, 1981). 상수 1.5는 자연적인 함량 변동정도를 고려하기 위하여 사용된다.

Igeo = log₂(C_n/1.5B_n)

이 지수의 음수 값은 지각 함량보다 낮은 함량으로 존재함을 의미하여 양의 값은 커짐에 따라 지각 함량보다 오염 또는 부화되었음을 지시한다. 본 연구의 하천퇴적물 시료는 최대한 외부 오염을 배제하고 채취되었으며, 상부 기반암 풍화의 1차적인 산물로서 이 값이 높게 나타나면 지질기원의 부화양상을 지시하는 것으로 해석할 수 있다.

각 원소의 지질축적지수 값을 구하고 공간적 분포를 도시하면, Fig. 5와 같다. 그 결과, Co, Ni, V, Pb의 경우 0.1% 내외의 시료가 지질축적지수 2.0이상 값으로 나타나며 지질기원의 부화양상을 보이는 지점 수가 낮음을 의미한다. 반면, Cr, Cu, Zn의 경우 지질축적지수 2.0 이상의 경우가 1.7∼3.4 %로서 보다 많은 지점에서 지질기원의 부화양상을 보인다. 특히 Zn의 경우 3.0 이상의 지수값을 보이는 시료도 120개로서 0.8 %에 달하고 있으며 보다 흔하게 지질기원 부화양상으로 나타나고 있다.

Fig. 5. Spatial distribution of geoaccumulation index (Igeo) for each heavy metal.

각 원소의 Igeo를 구하고 이를 2개 요인으로 구분하여 각 요인 원소들의 평균값(Igeo_averaged)을 계산하였다. 어느 하나의 원소라도 분석값이 누락된 경우 그 지점의 요인별 평균값 계산은 제외하였다. 이 요인별 평균 지질축적지수의 공간적 분포를 Fig. 6에 제시하였으며, 요인 1의 경우 계산된 15,051개 지점 모두 3.0 미만이고, 0.1%에 해당하는 8개 지점이 2.0 값을 초과하였다. 요인 2의 경우 14,961개 지점에서 계산되었으며, 보다 많은 69개 지점이 2.0 이상의 값을 나타내었고, 이중 11개 지점은 3.0 값을 초과하였다. 각 요인별 각각 2.0 및 3.0 이상을 초과하는 지점을 확인하면, Tables 4, 5와 같다. 요인 1에 대해서는 주로 충남 공주 유구읍과 홍성군, 충북 괴산군과 보은군 지역이며 이외 울산 울주군과 전남 보성군 지역에서 각 1개소가 2.0 이상의 값으로 나타난다. 요인 2에 대해 3.0 이상의 평균값을 보이는 지역은 경북 봉화군 재산면 지역이 4개소로 집중되며, 이외 평창군 평창읍, 삼척 가곡면, 창원 동읍, 제천 수산면, 광명 가학동, 금산군 복수면, 완주군 상관면 등지로 다양하게 나타난다.

Table 4 Samples with greater than 2.0 of Igeo_averaged for the Factor-1 elements

Sample ID	Address	Igeo_averaged
YS92CN	Chugye-ri, Yugu-eup, Gongju-si	2.751
YS93CN	Chugye-ri, Yugu-eup, Gongju-si	2.646
YW156GN	Cheonsang-ri, Beomseo-eup, Ulju-gun	2.434
SR106CB	Ungyo-ri, Cheongcheon-myeon, Goesan-gun	2.400
BN169JN	Eundeok-ri, Gyeombaek-myeon, Boseong-gun	2.304
BE24CB	Songpyeong-ri, Hoein-myeon, Boeun-gun	2.264
HS97CN	Cheonggwang-ri, Guhang-myeon, Hongseong-gun	2.178
JW75CN	Donghae-ri, Yugu-eup, Gongju-si	2.112

Igeo_averaged = [Igeo_Co + Igeo_Cr + Igeo_Ni + Igeo_V]/4

Fig. 6. Spatial distribution of averaged geoaccumulation index (Igeo_averaged) for the Factor-1 and Factor–2 elements.

요인 1의 평균 지질축적지수 값이 2.0 이상 나온 공주 유구읍 추계리 및 동해리 지역의 경우, 지질도상에서 선캠브리아기 결정편암계 월현층군 월현리층에 해당하며, 해당 층의 운모편암 및 각섬석편암 내 사문암이 존재하고 이를 대상으로 석면 및 활석 광산도 과거 개발된 것으로 보고되고 있다(KIGAM, 1963). 홍성군 구항면 청광리(sample ID, HS97CN) 지점도 동일지층이며 사문암체가 분포함이 확인된다. 사문암은 초염기성암이 열수변질을 받아 감람석, 휘석 등이 사문석으로 변질되어 형성되며(Park et al., 2012), 사문암 풍화 토양에서는 낮은 Ca/Mg 비를 가지고 Co, Cr, Ni 함량이 높은 것으로 알려져 있다(Kim et al., 2000). 또한 풍화된 사문암석편으로 이루어진 충적 대수층에서 6가크롬이 높은 농도로 나타나기도 한다(Kaprara et al., 2015). 이와 같이 초염기성암인 사문암의 영향으로 요인 1의 평균 지질축적지수 값이 가장 높게 나타난 것으로 판단할 수 있다.

요인 2의 평균 지질축적지수 값이 3.0 이상 나온 지점들은 대부분 금, 은과 동, 연, 아연 등 비철금속 광산이 주변에 위치했던 것으로 나타난다(Table 5). 특히 봉화군 재산면 갈산리에서 나타난 4개 지점(SC41, 43, 44, 45GB)은 장군, 일월, 산막, 은점 등 과거 동, 연, 아연 등의 광산활동이 밀집하게 이루어진 지역으로서, 시료채취 당시에 작성하여 시료지점과 광산위치를 표시한 지형도에서도 현장에서 광산활동 실태를 조사하고 확인하였음을 알 수 있다(Fig. 7). 이외 지점들에서도 창원시 구룡광산, 제천시 금풍광산, 광명시 시흥광산, 삼척시 제2연화광산 등, 과거 우리나라의 대표적인 동, 연, 아연 광산들이 위치하고 있다. 시료채취 당시 광산폐기물과 같은 광산활동에 의한 영향이 어느 정도 포함되었을 수도 있지만, 직접적인 채굴과 오염이 이루어지지 않은 지점을 대상으로 하였으며, 이들 비철금속 광물의 광범위한 광화대의 자연적 풍화작용에 의해 요인 2의 중금속 원소들이 부화되었을 것으로 판단한다.

Table 5 Samples with greather than 3.0 of Igeo_averaged for the Factor-2 elements

Sample ID	Address	Igeo_averaged	Note
PC88GW	Daesang-ri, Pyeongchang-eup, Pyeongchang-gun	5.400
CW98GN	Weolgye-ri, Dong-eup, Changwon-si	5.088	Guryong mine
DS96CB	Yulji-ri, Susan-myeon, Jecheon-si	4.442	Geumpoong mine
SC44GB	Galsan-ri, Jaesan-myeon, Bonghwa-gun	4.391	Sanmak mine
AW11GG	Gahak-dong, Gwangmyeong-si	4.277	Siheung mine
GS85CN	Gurae-ri, Boksu-myeon, Geumsan-gun	4.152
SC45GB	Galsan-ri, Jaesan-myeon, Bonghwa-gun	3.306	Janggun, Ilweol, Sanmak, Eunjeom mines
SC43GB	Galsan-ri, Jaesan-myeon, Bonghwa-gun	3.282
SC41GB	Galsan-ri, Jaesan-myeon, Bonghwa-gun	3.239
JS156GW	Punggog-ri, Gagok-myeon, Samcheok-si	3.173	2^nd Yeonhwa mine
JJ132JB	Sin-ri, Sanggwan-myeon, Wanju_Gun	3.154

Igeo_averaged = [Igeo_Cu + Igeo_Pb + Igeo_Zn]/3

Note : nearest non-ferrous metal mines developed

Fig. 7. Sampling points marked on topographic map at the time of sampling in the Bonghwa-gun area with Igeo_averaged for the Factor-2 greater than 3.0 (SC41, 43, 44, 45GB samples).

3.4. 중금속 지질기원 오염발생 우려지역

요인 1의 중금속 원소들의 지질학적 기원이 되는 사문암체는 우리나라에서 충남 서부지역과 울산 및 안동지역에 주로 분포하고 있다(Kim et al., 2000). 특히 충남 홍성, 예산, 공주, 청양 지역에서는 이를 대상으로 광천, 홍성, 정전, 백동, 대흥, 비봉 및 유구 등 다수의 석면 또는 활석 광산이 개발되었다. 이들 사문암체는 초염기성암의 변성 및 변질작용에 의한 것으로 선캠브리아기 편마암 복합체내에 격리된 안구상암체로 나타나며, 높은 마그네슘비와 전이원소(Ni, Co, Cr) 함량, 낮은 알칼리원소(Na, K, Ca) 함량을 보인다(Song et al., 2004). 울산 지역에서는 울주군 농소면 달천리에 울산 철광산이 위치하며 이와 인접하여 사문암체가 발달하고 있다(Kim et al., 1993). 사문암은 주로 감람석, 사방휘석, 사문석, 자철석 등으로 구성되고 원암이 초염기성암인 페리도타이트이며 불국사 화강암류의 관입에 수반된 열수작용에 의해 사문암화된 것으로 추정한다.

안동 지역에는 풍천면 안동단층의 인접부에 변성 및 변질작용에 의해 사문암화된 초염기성암 복합체가 분포하고 있으며, 역시 석면, 사문석, 활석 등이 개발되어 왔다(Song, 2019). 초염기성암 복합체는 길이 3.5 km, 폭 1.2km의 타원형이며 ENE 방향으로 신장되어 있다. 주 암체는 페리도타이트이며 부수적으로 휘석암 및 반려암을 포함한다. 이 지역에서 채취한 식물체내 영양원소 및 중금속원소 함량평가에서 비사문암 지역보다 Cr, Ni, Mg, Fe 함량이 높았으며, 이러한 높은 중금속 함량이 낙엽의 분해를 억제하는 효과가 있다는 흥미로운 연구(Ryou et al., 2010)가 이루어진 바도 있다. 이외 경기 가평군 설악면 위곡리 지역에도 사문암체가 나타나며 이를 대상으로 노천채굴 방식으로 가평, 우석, 명진 등의 석면광산이 개발된 바 있다. 이 지역 사문암체는 역시 변성 및 변질을 받은 페리도타이트이며 주 구성광물은 감람석 및 사방휘석이며 변질광물로 각섬석, 사문석, 녹리석 등을 포함한다(Song and Kang, 2016). 초염기성암의 변성암체인 사문암체 분포지역은 과거 활발한 석면광산 개발이 이루어진 지역이 대부분이며 이미 석면 위해 우려지역으로 관리되는 경우가 많다. 여기에 Co, Cr, Ni, V 등의 중금속 함량도 부화될 수 있음을 유의하여야 한다.

우리나라의 비철금속 광상으로서 Cu의 경우 열극충전 맥상 형태로 주로 나타나며, 소위 경남광화대의 군북, 함안, 고성, 구룡, 동성 광산 등과 같이 경남지역에 밀집 분포하였다. 이외의 지역에서 Cu 광물은 연, 아연, 철 및 중석 등에 부산물로 수반된다. Pb, Zn는 태백산 광화대(제1연화, 제2연화, 울진, 신예미 광산 등)가 주요 생산지이며, 제천-황강리 광화대(삼풍, 덕산, 당두, 복수 광산 등), 경기(삼보광산) 및 경남북 광화대가 발달되었다. 주로 접촉교대광상(스카른광상)과 열수교대광상에서 생산량의 대부분을 차지하였다(John, 1997). 하지만 우리나라의 금은광상도 성인적으로 열수충전맥상 광상으로 발달되며 여기에 부산물로 동, 연, 아연도 수반되고 있다. 쥬라기 및 백악기 화강암과 성인적 및 공간적으로 연관되어 산출되고, 우리나라의 주요 광상구로서 포천, 홍천, 해미, 천안, 정선, 설천, 봉화, 합천, 순천, 광양, 함안 등의 11개 광상구로 세분한 바 있으며(Kim, 1970), 그 분포지역이 매우 다양하다고 할 수 있다. 이와 같이 동, 연, 아연의 경우 주산물로서 비철금속 광화지역뿐만 아니라 금은 광화지역도 고려하여야 하며, 과거 이들 광산이 개발된 이력이 있는 지역이라면 지질기원 오염발생 가능성을 우선적으로 검토하여야 한다.

주성분분석 과정에서 각 시료 채취지점의 요인점수(factor score)를 계산하고 새로운 변수로 취급하여 요인 1과 요인 2의 공간적 분포를 평가할 수 있다(Fig. 8). 그 결과, 14,894개의 지점에 대해 계산되었으며, 요인 1에 대한 요인점수 값은 –5.69∼14.8의 범위로, 요인 2의 경우 –2.60∼67.6의 범위로 나타났다. 요인 1의 경우 6.0 이상의 상대적으로 높은 요인점수를 나타내는 지점이 17개소로서 평균 지질축적지수가 높게 나온 지점을 포함하면서 그 인근 지역에서 나타났다(Fig. 8). 요인 2의 경우에도 8.0 이상의 높은 요인점수 값이 16개소이며 함량자료를 이용한 평균 지질축적지수 분포와 큰 차이가 없다. 이는 지화학도 자료에서 나타난 충청지역 초염기성암 분포지와 태백산 광화대 및 경남 광화대 지역이 그대로 요인1과 2에 의한 중금속 원소들의 지질기원 발생 우려지역으로 주로 나타나고 있음을 의미한다.

Fig. 8. Spatial representation of factor scores of the principal component analysis.

4. 결 론

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Research Highlights
1. 서 론
2. 연구방법
3. 연구결과 및 토론
4. 결 론
사 사
REFERENCES

국내에서 지질기원 중금속 원소들의 발생요인을 규명하고 그 오염발생 우려지역을 평가하기 위하여 2000년대 초반에 작성된 전국 지화학도 자료를 이용하였다. 원소별로 지화학도가 제작된 Co, Cr, Cu, Ni, Pb, V, Zn 중금속 원소들을 대상으로 하였으며 기타 화학분석 자료와 함께 통계처리를 실시하였다. 상관분석, 주성분분석, 군집분석 등을 통하여 초염기성암 또는 초고철질암에 기원한 Co, Cr, Ni, V 원소가 요인 1로 구분되어졌다. 또한 Cu, Pb, Zn 원소들은 비철금속 황화광물에 기인하는 것으로서 요인 2로 구분되었다. 각 중금속 원소들에 대해 상부지각 함량을 배경치로 지질축적지수를 계산하였으며, 각 요인별로 높은 평균 지질축적지수를 나타내는 지역의 지화학적 특성을 평가하였다. 요인 1의 경우 초염기성암으로서 특히 사문암체가 분포하는 지역에서 그 평균 지질축적지수가 높은 값을 보이며 지질기원 오염 위험이 있다. 또한 요인 2의 경우 태백산 및 경남 광화대의 대표적인 비철금속 광산 주변에서 그 값이 높게 나타났으며, 이들 중금속을 포함하는 황화광물이 공존하여 나타나는 금-은 광화대 지역에서도 지질기원 부화현상이 우려되어진다.

한편, 본 연구의 대상 중금속 원소들보다 다양한 무기원소 및 방사성원소들에 의한 토양 및 지하수의 지질기원 오염양상이 나타나고 있음으로 향후 많은 원소들에 대한 지화학도 작성이 필요하다. 현재 한국지질자원연구원은 지질기원 잠재적 유해원소 위험관리 연구프로그램을 통하여 As, Be, Bi, Cd, Mo, Sb, Sn, Tl, U, W 등의 원소에 대해 전국 지화학도 작성을 추진하고 있다(KIGAM, 2021).

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이 연구는 한국지질자원연구원 기본사업(22-3412-2)의 지원을 받아 수행하였습니다.

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Research Highlights
1. 서 론
2. 연구방법
3. 연구결과 및 토론
4. 결 론
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Article

Research Paper

Econ. Environ. Geol. 2022; 55(4): 339-352

Published online August 30, 2022 https://doi.org/10.9719/EEG.2022.55.4.339