Econ. Environ. Geol. 2022; 55(6): 737-760
Published online December 31, 2022
https://doi.org/10.9719/EEG.2022.55.6.737
© THE KOREAN SOCIETY OF ECONOMIC AND ENVIRONMENTAL GEOLOGY
Correspondence to : *Corresponding author : jhpark@eartheng.co.kr, styun@korea.ac.kr
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For the geological disposal of high-level radioactive wastes (HLW), an understanding of deep subsurface environment is essential through geological, hydrogeological, geochemical, and geotechnical investigations. Although South Korea plans the geological disposal of HLW, only a few studies have been conducted for characterizing the geochemistry of deep subsurface environment. To guide the hydrogeochemical research for selecting suitable repository sites, this study overviewed the status and trends in hydrogeochemical characterization of deep groundwater for the deep geological disposal of HLW in developed countries. As a result of examining the selection process of geological disposal sites in 8 countries including USA, Canada, Finland, Sweden, France, Japan, Germany, and Switzerland, the following geochemical parameters were needed for the geochemical characterization of deep subsurface environment: major and minor elements and isotopes (e.g., 34S and 18O of SO42-, 13C and 14C of DIC, 2H and 18O of water) of both groundwater and pore water (in aquitard), fracture-filling minerals, organic materials, colloids, and oxidation-reduction indicators (e.g., Eh, Fe2+/Fe3+, H2S/SO42-, NH4+/NO3-). A suitable repository was selected based on the integrated interpretation of these geochemical data from deep subsurface. In South Korea, hydrochemical types and evolutionary patterns of deep groundwater were identified using artificial neural networks (e.g., Self-Organizing Map), and the impact of shallow groundwater mixing was evaluated based on multivariate statistics (e.g., M3 modeling). The relationship between fracture-filling minerals and groundwater chemistry also has been investigated through a reaction-path modeling. However, these previous studies in South Korea had been conducted without some important geochemical data including isotopes, oxidationreduction indicators and DOC, mainly due to the lack of available data. Therefore, a detailed geochemical investigation is required over the country to collect these hydrochemical data to select a geological disposal site based on scientific evidence.
Keywords High-level radioactive waste (HLW), Deep geologic disposal, Deep groundwater, Hydrogeochemical characterization, Underground research laboratory (URL)
최재훈1 · 유순영2 · 박선주3 · 박정훈3,* · 윤성택1,*
1고려대학교 지구환경과학과
2한국지질자원연구원
3(주)어스이엔지
고준위 방사성 폐기물(High-level radioactive waste; HLW)의 지질처분을 위해서는 심부 지하 환경에 대한 이해가 선행되어야 하며, 이는 지질학적, 수리지질학적, 지구화학적, 지질공학적 조사를 통해 가능하다. 우리나라는 HLW의 지질처분을 계획하고 있으나, 심부 지하 환경의 지구화학적 특성에 관한 연구가 부족한 편이다. 이에 본 논문에서는 지질처분 부지 선정을 위한 지구화학적 조사를 중심으로 선진국의 심부 지하수 연구 동향을 살펴봄으로써 앞으로 국내 수리지구화학 분야의 연구 과제를 도출하는데 참고하고자 하였다. 해외 8개 국가(미국, 캐나다, 핀란드, 스웨덴, 프랑스, 독일, 일본, 스위스)의 심부 지하 환경 조사 방법 및 결과와 함께 지질처분 부지 결정 과정과 향후 연구 계획을 살펴본 결과, 해외 선진국에서는 심부 지하 환경의 지구화학적 특성화를 위해 지하수 및 난대수층 내 간극수의 수화학과 동위원소(예: SO42-의 34S, 18O, DIC의 13C, 14C, H2O의 2H, 18O), 균열 충전광물(fracture-filling minerals), 유기물, 콜로이드, 산화-환원 지시자(예: Eh, Fe2+/Fe3+, H2S/SO42-, NH4+/NO3-) 등을 조사하고 있으며, 이들 지구화학 자료의 통합 해석을 통해 해당 심부 환경이 지질처분에 적합한지를 평가하였다. 국내의 경우, 인공신경망을 이용한 Self-Organizing Map(자기조직화 지도), 다변량 통계 기반 M3 모델링(지하수 혼합 모델), 반응-경로 모델(reaction path model) 등을 이용하여 심부 지하수의 수화학적 유형 분류 및 진화 패턴 규명, 천부 지하수 혼합 영향, 균열 충전광물과 지하수화학 사이의 관계를 규명한 바 있다. 그러나 지질처분 부지를 선정하는데 있어 과학적 근거를 확보하기 위해 중요한 기타 지구화학 자료(예: 동위원소, 산화-환원 지시자, 용존유기물)가 매우 부족한 현실이며, 따라서 최적의 지질 처분지를 찾기 위해서는 지역별/유형별 심부 지하수에 대한 지구화학적 자료 구축이 요구된다.
주요어 고준위 방사성폐기물(HLW), 심부 지질처분, 심부 지하수, 수리지구화학 특성화, 지하연구실
기후변화는 전 지구적 차원에서 인류에게 위협이 되고 있으며, 부분적으로 인간 활동에 의해 배출되는 온실가스에 기인한다. 따라서 기후변화에 대처하기 위해서는 온실가스 배출이 적은 청정에너지가 필수불가결한 상황이다(Sadekin et al., 2019). 원자력 발전은 화석연료에 비해 이산화탄소 배출량이 적어(Kharecha and Hansen, 2013) 탄소 중립을 달성하는 과정에서 불가피한 선택으로 여겨지고 있다. 그러나 원자력 발전이 시작된지 반세기가 넘은 지금까지도 고준위 방사성 폐기물(HLW)의 최종처분은 여러 나라에서 미해결의 문제로 남아 있다.
HLW는 원자력 발전 과정에서 발생하는 방사성 부산물로서 사용후 핵연료(Spent Nuclear Fuel, SNF)를 포함한다. HLW 중의 일부 방사성 핵종은 100,000년 동안 방사능을 유지한다(Hedin, 1997; Birkholzer et al., 2012). 따라서 HLW 지질처분장은 최소 100,000년 동안 폐기물을 생태계와 격리시킬 수 있어야 한다. 오늘날 전 세계적으로 HLW 처분은 지질처분을 기반으로 한다(Lüchow-Dannenberg, 2019).
지질처분장은 방사성 폐기물, 폐기물을 둘러싸는 폐기물 패키지(구리 또는 철 캐니스터), 캐니스터 주변의 공학적 방벽 또는 밀봉(벤토나이트), 자연 방벽(지질학적 기반암)으로 구성된다. HLW을 완전하게 격리하기 위해서는 공학적 방벽의 역할도 중요하지만, 최종 방벽에 해당하는 자연 방벽, 즉 기반암의 특성도 중요하다. 기반암은 폐기물을 지상에서 일어나는 사건으로부터 완전히 분리할 수 있는 물리화학적 환경을 제공하여야 하는데, 이는 부지 특성화 조사를 통해 평가된다(Smellie et al., 1985; Kaul and Rö, 1997; Laaksoharju et al., 2008; Tullborg and Drake, 2009; Nilsson et al., 2011).
지질처분을 위한 부지 특성화 조사에는 지질학적, 수리지질학적, 지구화학적, 지질공학적 조사가 포함된다. 특히 지하수는 방사성 핵종이 생물권으로 이동할 수 있는 주요 매체이며, 방사성 핵종의 거동은 지하수의 유동속도와 지구화학적 특성에 따라 조절되기 때문에 지구화학적 특성 규명 연구는 지질처분지 선정에 있어 매우 중요한 역할을 한다(Brookins, 1984). 우리나라는 HLW의 지질처분을 계획하고 있으나, 심부 지하 환경의 지구화학적 특성에 관한 연구가 부족한 실정이다. 이에, 본 논문에서는 지질처분지 선정을 위한 지구화학적 조사를 중심으로 선진국의 심부 지하수 연구 동향을 살펴봄으로써 국내 수리지구화학 분야의 연구 추진과제를 도출하는데 참고하고자 하였다. 8개 국가의 심부 지하 환경 조사 방법 및 결과와 함께 지질처분지 결정 과정과 향후 연구계획을 살펴보았으며, 국내 심부 지하수 연구 현황도 조사하였다. 이들 조사 결과는 향후 국내 지질처분지 선정과정에 필요한 연구개발 방향을 도출하는데 활용할 수 있을 것으로 기대된다.
원자력 발전소를 운영 중인 대부분의 국가에서 HLW 지질처분장 건설을 계획하고 있다. 지질처분장의 다중 방벽 시스템(multi-barrier system)은 기술적으로 유사한 형태를 따르지만(Birkholzer et al., 2012), 각 나라의 지질학적 환경(결정질암, 점토 또는 암염 등)에 따라 자연 방벽의 종류가 다르다.
공학적 방벽의 역할은 폐기물의 독성이 여전히 높아 폐기물의 위해성이 현저히 줄어드는 오랜 기간 동안 폐기물을 완전히 격리하는 것이다. 그러나 어떠한 공학적 방벽도 지질학적 시간 규모에서 완벽한 격납을 보장할 수 없으므로, 언젠가는 공학적 방벽 시스템을 뚫고 방사성 핵종이 제한적이나마 방출될 것이다. 이 시점부터는 지질처분장을 둘러싼 자연 방벽이 방사성 핵종을 격리해야 한다. 자연 방벽은 방사성 핵종의 운송을 지연시키고, 농도를 저감 시키면서 최소 100,000년 동안 생태계로부터 방사성 핵종을 격리해야 한다. 또한 지질학적 현상(지진, 화산 활동 등)으로부터 처분장을 보호해야 하며 공학적 방벽의 성능을 지지해 줘야 한다(Birkholzer et al., 2012).
지질처분장의 공학적 방벽(Engineered Barrier)은 구조적으로 안정해야 하고, 폐기물로 인해 용해되지 않아야 하며, 방사성 핵종이 주변으로 방출되는 것을 최대한 늦추어야 한다(NEA and OECD, 2003). 이를 위해 공학적 방벽은 구리/철 캐니스터, 벤토나이트 backfill, 터널 씰 및 벤토나이트 플러그로 구성된다.
폐기물 패키지(구리/철 캐니스터)는 폐기물을 보관하고 심부 지하수와의 접촉을 방지하며 최대한 오랜 기간 동안 방사성 핵종의 운송을 지연시키기 위한 것이다. 폐기물 패키지는 방사성 핵종의 유출을 지연시키기 위해 두껍게 제작되기도 하고 구리 또는 니켈 합금과 같은 내부식성 재료를 이용하여 제작되기도 한다. 후자의 경우에는 지하수 또는 폐기물의 잔류 열에 의해 구리 컨테이너가 부식되는 것을 방지하기 위하여 다양한 재료공학적 연구가 활발히 진행 중이다(Kong et al., 2017; Hall et al., 2021).
벤토나이트 backfill은 폐기물 패키지와 기반암 사이의 빈 공간을 채우는 용도로 사용되는데, 터널 실 및 벤토나이트 플러그와 함께 굴착 과정에서 생긴 이동 경로를 차단하고, 처분장 터널 내 방사성 핵종의 운송을 지연시키기 위해 수행된다. 대부분의 지질 환경에서 벤토나이트 또는 벤토나이트-모래 혼합물이 Backfill 재료로 사용된다. 구리 캐니스터와 마찬가지로 벤토나이트의 성능 평가, 특히 온도와 지하수 화학성의 변화에 따른 물리화학적 및 역학적 특성(이온교환, 흡착능, 팽창 특성 등) 변화에 대한 실험 및 모델링 기법 연구가 활발히 이루어지고 있다(Grauer, 1994; Wersin, 2003; Wersin et al., 2007; Zhang et al., 2012).
지질처분장 주변의 지질환경이 자연 방벽(Natural Barrier)을 이룬다. 자연 방벽은 장기간에 걸쳐 HLW을 안정적으로 격리하기 위해 다음과 같은 조건을 만족시켜야 한다(IAEA, 2003): 1) 지질학적으로 지각변동 및 변형, 단층, 지진 및 열 이동 측면에서 장기간(수백만 년) 동안 안정적이어야 하며, 2) 매우 느린 지하수 흐름 조건을 갖추고, 3) 지구화학 또는 수화학적 조건(방사성 핵종의 거동과 관련된 산화/환원 조건, 지하수-암석 사이의 광물 평형 관계 등)이 안정적이며, 4) 지질처분장 건설 및 운영에 용이한 지질공학적 특성을 가져야한다. 그밖에 지하수 흐름이 있는 환경에서도 기반암-지하수-방사성 핵종 간의 상호작용을 통하여 방사성 핵종의 운송을 지연시킬 수 있는 광물 및 지구화학적 조건을 가져야 한다.
미국, 스웨덴, 핀란드와 같은 국가에서 오랜 기간 동안 심층 처분장 개발을 위해 다양한 유형의 기반암이 조사되었다. 지금까지 화강암, 암염, 셰일/점토, 셰일 캡/화강암, 응회암의 5가지 지질 조건이 지질처분에 적합한 환경을 제공하는 것으로 확인되었는데(Bredehoeft and Maini, 1981; Alley and Parker, 2014; Grambow, 2016; Swift and Bonano, 2016; von Berlepsch and Haverkamp, 2016), 이중 화강암(결정질 암석)과 셰일(점토 기반 암석)이 전 세계적으로 가장 광범위하게 조사되고 있다(Alley and Parker, 2014). 처분장의 다양한 기반암별 지질 조건에 따른 장점과 단점, 공학적 방벽의 중요성과 적용 사례에 대하여 Table 1에 정리하였다.
Table 1 Summary of geologic options for radioactive waste repositories (modified after Alley and Parker, 2014)
Bedrock type | Advantages | Disadvantages | Importance of engineering barrier | Retrieval difficulty | Countries under operation | Countries under investigation |
---|---|---|---|---|---|---|
Rock salt (salt bed or dome) | Absence of groundwater; Crack recovery (salt creep); High heat resistance | Possibility of moisture flow due to heat; Hydrogen gas generation; High economic value (e.g., oil, gas, etc.); Requires detailed site characterization and investigation | High | High (due to crack recovery by salt creep) | USA (WIPP) | Germany (now discontinued), USA |
Shale/clay | Crack recovery; High adsorption capacity; Uranium deposits | Geotechnical instability; Possibility of fluid movement by faults; Hydrogen gas generation; High economic value (e.g., oil, gas, etc.) | Low | High (due to high geotechnical instability and crack recovery capacity) | Belgium, France, Swiss | UK, Japan |
Crystalline rock (granite) | Stability of mining; High heat resistance | Irregular crack fault system; Uncertainty about the presence or absence of faults; Low adsorption capacity; Requires detailed site characterization and investigation | High | Low (due to stability of mining) | Sweden, Finland | Canada, China, Republic of South Africa, Korea, Japan, Switzerland (now discontinued) |
Tuff | Dry environment; Stability of mining; High adsorption capacity | Oxidizing environment; Corrosion of copper/iron; Earthquake & volcanic activity; Possibility of runoff by rainwater; Requires detailed site characterization and investigation | High | Low (due to stability of mining) | - | USA (Yucca Mountain, now discontinued) |
Shale cap over crystalline rock | Includes both the advantages of shale and granite | Geologically/ geochemically the most ideal environment, but uncommon | Low | Low (due to stability of mining) | - | Canada |
(1) 암염
암염(rock salt)은 매우 낮은 투수성을 가지므로, 지하수 유입을 막고 방사성 핵종의 유출을 원천적으로 차단할 수 있다는 장점이 있다. 과거에 증발 영향을 받은 세계 여러 지역에서 흔하게 나타난다는 장점도 있으며 열전도성도 높은 편이다(Brewitz and Rothfuchs, 2007). 그러나 암염은 활동(salt creep)이 용이하게 발생하여 모니터링 및 폐기물 회수에 필요한 터널의 안정성을 떨어뜨릴 수 있다. 석유와 가스와 같은 에너지자원이 함께 부존하는 지역의 경우에는 경제성 측면에서 처분부지로 적정하지 않지마는 시추 자료와 경험이 풍부하다는 장점도 있다.
(2) 셰일
점토 기반의 암석인 셰일의 장점은 투수성이 매우 낮다는 것이다. 점토가 풍부한 지질 매체는 일반적인 대수층에 비해 투수성이 매우 낮기 때문에(Ingebritsen et al., 2006) 셰일은 HLW 내 방사성 물질의 이동을 차단하는데 있어 효과적인 자연 방벽이 될 수 있다(Alley and Parker, 2014). 또한 점토가 풍부한 지층은 핵종 이동을 저해하는 필터 역할을 할 수도 있다(Ingebritsen et al., 2006). 셰일은 다른 지질 매체에 비해 3배 정도 작은 확산 계수를 가지며(Mazurek et al., 2003), 이는 높은 흡착능력에 기인한다(Hansen et al., 2010).
이와같이 균열이 극히 작은 셰일은 지질학적 시간 동안 방사성 폐기물을 효과적으로 격리시키는데 높은 잠재력을 가지지만, 처분장의 지질공학적 안정성을 담보하는데는 어려움이 있다. 또한 셰일층 분포지역에서는 석유부존 가능성 때문에 향후 시추 가능성이 있으며, 이러한 시추 행위는 지하수 유동 및 지하수 혼합에 영향을 미쳐 핵종 확산을 야기할 수 있다.
(3) 화강암
화강암은 대부분의 처분 연구 선도 국가(예: 핀란드, 스웨덴, 캐나다 등)에서 지질처분장 후보 지질로 고려되고 있다(Bredehoeft and Maini, 1981; Smellie et al., 1985; Vira, 2017). 화강암은 단단한 성질 때문에 지질공학적으로 처분장 건설이 쉽고 높은 온도에도 안정적이며, 따라서 처분된 폐기물이 누출된 경우 암염이나 점토 기반 암석에 비해 회수 및 처리가 쉽다는 장점이 있다. 그러나 화강암 내 단층이나 절리가 존재하는 경우에는 방사성 핵종의 누출 확산이 빠르고 저감 메커니즘이 부족하다는 측면이 있어 방사성 핵종의 거동과 운송을 예측하는데 있어 불확실성을 초래한다. 한편, 스웨덴과 핀란드에서는 화강암 지역 부지 특성화 조사를 통해 지하수 유동, 수화학적 특성, 지질학적 특성 등을 상세화하여 불확실성 문제를 최소화한 바 있다. 이 두 나라에서는 구리 캐니스터를 이용한 높은 수준의 공학적 방벽을 조성함으로써 세계 최초로 HLW 지질처분장을 화강암 지역에 건설할 예정이다.
(4) 한가지 이상의 암석
앞서 살펴본 바와 같이, 각 기반암은 지질처분에 있어 장점과 단점을 모두 가지고 있어 최적의 지질환경을 선택하는 것을 어렵게 한다. 이러한 어려움으로 인해 Bredehoeft and Maini(1981)는 셰일 하부에 있는 화강암층을 좋은 지질처분장으로 제안하였다. 앞서 기술한 바와 같이, 화강암은 지질공학적으로 처분장 건설에 용이하다는 이점이 있고 높은 온도에서도 안정적이며, 균열이 없다면 투수성도 매우 낮다. 한편 셰일은 지하수 투수성이 매우 낮으며 방사성 핵종을 흡착하는 능력도 매우 높아 지질처분에 이점을 제공한다. 따라서 이 두 가지 지질매체가 함께 존재하는 지질 환경에 지질처분장을 건설할 경우에는 단일 지질매체의 단점을 보완하고 장점을 활용함으로써 최적의 다중 자연 방벽 시스템을 조성할 수 있을 것으로 기대되고 있다.
심부 지하 연구실(Underground Research Laboratories, URL)은 터널을 통해 만든 지하 연구실로서 지질처분장과 가장 유사한 지질학적 조건과 환경(기반암의 종류, 깊이 등)에서의 연구 활동을 통해 지질처분장의 안전성을 과학적으로 입증하고자 운영된다. 처분장 개발을 위해 필요한 기술 자료(지질학적, 수리지질학적, 지구화학적 특성 등)를 얻을 수 있는 플랫폼을 제공하며, 비기술적 측면에서는 의사 결정 및 계획 단계에서 신뢰 구축을 강화할 수 있도록 도와준다. Table 2는 현재까지 연구 개발을 완료하였거나 진행 중인 주요 URL의 목록이다(Birkholzer et al., 2012; Nuclear Energy Agency, 2013). 일부는 1980 년대에 시작되어 여전히 매우 활발한 연구 프로그램을 유지하고 있다.
Table 2 List of currently active or closed underground research laboratories (modified after Birkholzer et al., 2012; Nuclear Energy Agency, 2013)
Locations | Rock formation | Depth (m) | Year initiated | Managing organization* |
---|---|---|---|---|
Climax, USA | Granite | 420 | 1978 - 1983 | DOE |
G-Tunnel, USA | Tuff | >300 | 1979 - 1990 | DOE |
Busted Butte, USA | Tuff | 100 | 1998 | DOE |
ESF, USA | Tuff | 300 | 1996 - 2009 | DOE |
WIPP, USA | Bedded salt | 655 | 1982 | DOE |
AECL, Canada | Granite | 240-420 | 1984 - 2010 | AECL |
Onkalo, Finland | Granite | 500 | 2004 | Posiva Oy |
Olkiuoto Research Tunnel, Finland | Granite | 60-100 | 1992 | Posiva Oy |
Amelie, France | Bedded salt | >300 | 1986 - 1992 | ANDRA |
Fanay-Augeres, France | Granite | - | 1980 - 1990 | IRSN |
Tournemire, France | Argillite (hard clay) | 250 | 1990 | IRSN |
Bure, France | Argillite (hard clay) | 500 | 2004 | ANDRA |
Stripa Mine, Sweden | Granite | 360-410 | 1976-1992 | SKB |
Äspö, Sweden | Crystalline rock | ~460 | 1995 | SKB |
Grimsel, Switzerland | Granite | 450 | 1984 | NAGRA |
Mont Terri, Switzerland | Opalinus clay (hard clay) | 250-320 | 1995 | Swisstopo |
Gorleben, Germany | Salt dome | 900 | 1990-2000 | BfS |
Konrad, Germany | Limestone covered with shale | 800-1300 | 2010-2013 | BfS |
Morsleben, Germany | Salt dome | 525 | 1981-1998 | BfS |
HADES, Belgium | Boom clay (plastic clay) | ~240 | 1984 | EIG EURIDICE |
Pécs, Hungary | Claystone (former U mine) | 1000 | 1995-1999 | PURAM |
Mizunami, Japan | Crystalline rock | 500 (1000 m planned) | 2005 | JAEA |
Horonobe, Japan | Sedimentary rock | 300 (500 m planned) | 2006 | JAEA |
KURT, Korea | Granite | 90 | 2006 | KAERI |
* Abbreviations: AECL = Atomic Energy of Canada Ltd; ANDRA = Agence nationale pour la gestion des déchets radioactifs, France; BfS = Radioaktivität in der Umwelt, Germany; DOE = Department of Energy, USA; EIG EURIDICE = Economic Interest Grouping, European Underground Research Infrastructure for Disposal of nuclear waste in a Clay Environment, Belgium; IRSN = L'Institut de Radioprotection et de Sûreté Nucléaire, France; JAEA = Japan Atomic Energy Agency; KAERI = Korea Atomic Energy Research Institute; NAGRA = Swiss National Cooperative for the Disposal of Radioactive Waste, PURAM = Public Limited Company for Radioactive Waste Management, Hungary; SKB = Swedish Nuclear Fuel and Waste Management Company; Swisstopo = Swiss Federal Office of Topography.
심부 지하 연구실(URL)에서 지구화학적 특성 평가를 위해 진행되었던 대표적인 프로젝트로는 Stripa Project가 있다(Nordstrom et al., 1985; Fairhurst et al., 1993; Witherspoon, 2000). Stripa Project는 1977년부터 1992년까지 스웨덴의 폐철광에서 수행된 국제 협력 연구로서, 프로그램의 초기에는 지구화학적 조사가 포함되지 않았지만, 부지 특성화 과정에서 지구화학적 조사의 중요성을 깨닫고 지구화학적 조사를 추가 수행하였다. 균열 결정질암에서 지하수의 이동은 매우 복잡하여 고전적인 수리지질학적 개념을 사용하여 평가될 수 없었다. 반면, 지구화학적 조사항목(예, 주요 양/음이온, 미량원소, 안정동위원소, 지하수 연령)은 응력장(stress field)의 변화와 이로 인한 지하수 유동 패턴 변화 등에 민감하게 반응하기 때문에 지구화학적 모니터링을 통해 지질처분장 부지의 안전성 평가를 가능하게 하였다. 또한 지하수의 화학적, 동위원소적 특성은 지하수의 수문학적 및 지질학적 특성 평가에 있어 필수적인 부분임을 확인하였다. 수문지질 모델의 결과는 지구화학적 데이터를 설명할 수 있어야 했으며, 지구화학적 조건은 더욱 정교한 수리지질 모델을 만드는데 중요한 역할을 할 수 있었다.
Stripa Project에서 지구화학적 조사를 위해 조사되었던 분석 항목들은 Table 3과 같다(Andrews et al., 1988). 표에서 (1)은 기초조사에 필요한 주요 양/음이온, 미량원소, 현장 측정항목, 동위원소를 나타내며, (2)는 심층 조사에 추가되는 분석 항목들을 나타낸다. 스웨덴에서는 Stripa Project를 통해 얻은 지식을 통해 심부 지하수 초기 평가에 필요한 수리지구화학적 분석 항목과 분석 근거를 제시하였으며, 이를 Table 3에 추가로 기재하였다(Andrews et al., 1988; Bath, 2002). 수리지구화학적 분석 항목을 이용하여 구리 캐니스터의 부식, 방사성 핵종의 거동 및 저감, 벤토나이트의 안정성, 산화-환원 환경 등을 평가할 수 있음을 알 수 있으며, 이는 HLW 지질처분장 평가에 있어 수리지구화학적 평가의 중요성을 보여준다.
Table 3 Hydrochemical parameters for site investigation of deep groundwaters and reasons for requiring data (modified after Andrews et al., 1988; Bath, 2002)
(1) | |
Major constituents: Ca, Mg, Na, K, Cl, F, SO4, HCO3, CO3, Si | |
Minor constituents: SiO2, Br, NO3, H2S, U, I, NH4, Fe(total) | |
Physical parameters: temperature, pH, Eh, conductivity, dissolved oxygen, salinity | |
Isotopic parameters: 18O, 2H, 3H, 13C, 14C, 34S, 22Rn | |
(2) | |
4He, 234U/238U, 226Ra, 36Cl and neutron flux, 18O and 34S in sulphate, 34S in reduced S species, Li, Sr, Ba, | |
Al, B, Fe (II, III), Mn, As(III, IV), Cu, Zn, Cr, Rb, PO4, DOC, colloids, Rn, U | |
(3) | |
NO2, NH4, Cd, Pb, Co, Ni, V, Mo, Be | |
pH | Canister corrosion, radionuclide solubilities, speciation |
HCO3 | Carbonate equilibrium controlling pH, complexation |
Salinity, TDS | Bentonite stability, competitive sorption |
DO | Canister corrosion, redox conditions for fuel dissolution, and speciation |
Na, K, Ca, Mg | Competitive sorption on bentonite, stability of compacted bentonite, loss of swelling capacity |
Eh, Fe2+/Fe3+, H2S/SO4 | Redox conditions for dissolved and speciation, proxy indicators for dissolved oxygen, sulfide corrosion of copper |
DOC, colloids | Redox conditions, colloid formation and complexation |
NH4 | Canister corrosion |
Rn, U, (Ra) | Radiological hazard of excavation, redox indicator (U only), analogue radionuclides |
Cl, Br | Total salinity, sources of salinity |
Si, Al | Geochemical model for bentonite stability |
18O, 2H | Water sources |
13C, 14C | Carbon sources, biological activity, water age |
3H | Recent infiltration |
4He | Old groundwater, flow heterogeneity and mixing |
1978년 미국 에너지부(DOE)가 주도하여 사용후 핵연료를 포함한 HLW 지질처분을 위한 후보 부지로 Yucca Mountain을 선정하고 활발한 연구를 시작하였다(Yang et al., 1998; Ahlers et al., 1999; Doughty, 1999a; Haukwa et al., 1999; Pruess et al., 1999; Ritcey and Wu, 1999; Wu et al., 1999). 이 지역은 강우의 침투율이 낮고(평균 약 5 mm/year), 두꺼운 응회암층으로 이루어져 있으며(600~700m), 방사성 핵종을 흡착시키는 제올라이트(zeolite)가 존재하여 지질처분에 유리한 특성이 있어 후보 부지로 선정되었다. 지질처분을 위한 부지 조사를 위해 총 60개의 시추공이 시추되었고, 1996년에는 8km 길이의 ESF(Exploratory Studies Facility) URL이 완공되었다. 시추공과 ESF URL을 통해 Yucca mountain의 불포화대에 대하여 많은 양의 지질학적, 수문학적 및 지구화학적 데이터가 구축되었으며, 공압(pneumatic) 데이터는 다양한 규모에서 균열에 의한 투수성을 평가할 수 있게 해 주었다(Ahlers et al., 1999; Doughty, 1999b). 포화도, 수분 장력, 지구화학 및 온도 데이터는 수문학적 모델을 바로잡는 데 유용하게 사용되었다(Sonnenthal and Bodvarsson, 1999). 모든 자료는 3차원의 불포화대 특성화 모델로 통합되었다(Fig. 1)(Bodvarsson et al., 1999). 이외에도 ESF URL에서는 폐기물 매립 후 열에 의한 화학적 용해 및 침전, 열역학적 반응을 정량화하였고, 강우 침투의 공간적, 시간적 변동성을 연구하였다.
1978년 National Research Council에서 제시한 지질처분장의 지질학적 기준 및 다른 나라의 지질처분장 부지조건과 비교했을 때, Yucca Mountain 처분 후보지는 다음과 같은 문제가 있었다. 먼저 처분장은 지표면과 격리될 수 있을 만큼 아주 깊은 곳에 위치해야 하며 구조적으로 안정적이어야 한다. 또한 처분장을 손상시킬 수 있는 지구화학적 및 물리적 반응을 방지할 수 있을 만큼 온도가 낮아야 한다. 그러나 Yucca mountain은 균열이 많은 다공질 화산응회암으로 구성되어 있으며, 깊이도 300m로 상대적으로 얕고 지구화학적으로는 산화 환경(Eh =170 ± 60 mV; Hu et al., 2008)이었다(Swift and Bonano, 2016). 이에, Yucca Mountain에서의 지질처분에 대한 고려는 철회되었다.
한편, 미국은 세계에서 유일하게 방사성 폐기물의 지질처분을 위해 WIPP(Waste Isolation Pilot Plant)를 운영하고 있다. WIPP에서는 1999년부터 뉴멕시코주 Carlsbad 근처의 깊은 암염층에 HLW를 저장하고 있다. 하지만 이 시설은 핵무기의 초우라늄 폐기물을 처리하는 용도로 사용되며, 사용후 핵연료를 처분하기 위한 시설은 아니다(Lüchow-Dannenberg, 2019). 미국도 여전히 HLW를 처리하는데 명확한 해결책이 없는 상태이며, 다양한 지질 후보지 중에서 최적의 부지를 찾고 있다(Hansen et al., 2010; Mariner et al., 2011; Swift and Bonano, 2016).
1974년 캐나다 원자력에너지부(Atomic Energy of Canada)는 HLW 지질처분 후보지의 지질로 결정질암을 선택하였으나(Aikin et al., 1977), 이후에는 결정질암과 더불어 셰일을 후보 지질로 고려하여 조사 중이다. 캐나다 핵폐기물관리기구(The Nuclear Waste Management Organization, NWMO)는 캐나다 전역의 다양한 지질 환경이 지질처분장에 적합할 수 있다고 밝혔는데, 2002년부터 2005년까지 결정질암과 퇴적암에 대한 정보를 검토한 후 결정질암과 퇴적암이 모두 지질처분의 잠재력이있다고 결론지었다.
특히, 캐나다에서는 하나 이상의 암석 유형을 가진 곳을 최적의 지질처분 환경으로 보고 있다. Bredehoeft and Maini(1981)는 셰일 아래에 있는 화강암층을 적정 지질처분장으로 제안하였고, 이를 근거로 Russell and Gale(1982)은 온타리오주 퇴적 지층을 주목하였다. 2005년까지 캐나다 정부는 퇴적 지층을 지질처분 후보지로 간주하지 않았으나, 최근 이 부지에 중저준위 방사성 폐기물 지질처분장을 만들기로 결정하였다(Raven et al., 2010).
캐나다는 HLW 지질처분장 부지를 선정하기 위해 2010년에 Bruce 지역을 포함하여 화강암과 퇴적암 지역에 위치한 21개 지역을 부지평가 과정에 포함시켰으며, 2023년에 부지 선정을 마무리할 계획을 가지고 있다(Raven et al., 2009, 2010). 캐나다의 부지평가 모델은 3가지(지질학적 부지 모델, 수리지질학적 부지 모델, 지질공학적부지 모델)로 구성된다. 이 중 수리지질학적 부지 모델은 기반암 내 지하수 흐름 및 용질 운송 특성을 이해하는데 필요한 기초 자료를 제공하고, 기반암의 물리적 특성(암반 밀도, 공극률, 유체 포화도, 표면적, 투수성)과 지하수 및 공극수의 지구화학적/동위원소 특성을 설명하고자 Table 4와 같이 구축되었다(Raven et al., 2010).
Table 4 Constituents of the descriptive hydrogeological site model in Canada (after Raven et al., 2010)
Basic properties to be contained | Specifications |
---|---|
Petrophysical properties | Rock density, porosity, residual fluid saturations, rock permeability to gas and brine, mercury injection pore-size distribution, gas entry pressure, etc. |
Diffusion properties | Effective diffusion coefficients, diffusion porosity |
Groundwater characterization | Shallow groundwater chemistry, deep groundwater chemistry (field parameters, major ions and trace elements, environmental isotopes, tritium, etc.) |
Porewater characterization | Major ions, environmental and Sr isotopes, CH4 and CO2 gases, porewater pH and redox conditions, He |
Radioisotopes in groundwater and porewater | 14C, 36Cl and 129I |
Formation hydraulic conductivity | Shallow bedrock, deep bedrock |
Fluid density | - |
Formation compressibility and specific storage | Shallow bedrock, deep bedrock |
Formation pressures and hydraulic heads | Shallow bedrock, deep bedrock |
Hydrostratigraphic units | - |
Hydrogeological systems | Shallow system, intermediate system, deep aquiclude system, deep over-pressured system |
스웨덴에서는 1970년대 중반부터 심부 환경에 대한 연구를 꾸준히 수행해왔다. 1977년부터 1985년까지 HLW 처분에 적합한 선캠브리아 기반암을 찾기 위해 여러 지역을 조사하였으며(Smellie et al., 1985), 1992년부터 2000년까지 Nyköping, Älvkarleby, Hultsfred, Tierp, Oskarshamn 및 Östhammar 등 여러 곳에서 지질처분장 부지 선정을 위한 파일럿 연구가 수행되었다(Smellie, 1999; IAEA, 2002; Milnes, 2002).
스웨덴의 SKB는 스웨덴 동부 해안에 위치한 Formark와 Laxemar-Simpevarp에서 HLW 지질처분에 대한 연구를 수행하였다(Laaksoharju et al., 2004; Kärnbränslehantering, 2005; Gimeno et al., 2014). 2002년부터 2007년까지 5년 동안 지질공학, 지질, 수리지질, 지구화학, 생태 및 사회적 영향에 대한 연구를 수행하였다. 이 두 지역에서는 복잡한 지하수 진화 패턴을 보였는데, 해당 부지에서 영향을 주는 대표적인 요인으로는 발트해와의 근접성, 빙하기/간빙기와 관련된 수리지질학적 환경(고수문) 변화, 미생물 또는 물-암석 반응으로 인한 지하수 조성 변화로 이해되었다.
수리지구화학 평가에는 지하수의 주요 양/음이온 및 동위원소(Bath, 2002), 미생물, 콜로이드 및 가스, 공극수(Waber et al., 2012), 균열 충전광물(Tullborg and Larson, 1984; Wallin and Peterman, 1999; Tullborg et al., 2008; Tullborg et al., 2017; Krall et al., 2019) 등에 대한 자료가 사용되었다. 이들 자료는 종합 평가, 즉 지하수 혼합 평가(Laaksoharju et al., 1999; Gómez et al., 2014), 방사성 핵종 용해(Suksi et al., 2021), 반응 경로 모델 및 산화환원 모델링(Krall et al., 2019)에 이용되었다. 이외에도 지질/수리지질 모델과의 상호 보완 및 통합을 통해 부지에 대한 통합적 이해가 가능하게 되었는데, 이와 관련된 여러 지화학 평가 단계의 상호 관계를 Fig. 2에 요약하였다(Laaksoharju et al., 2008; Ström et al., 2008). 이러한 수리지구화학적 부지 특성화 모델은 매년 추가되는 자료를 사용하여 지속적이고 단계적으로 보완되었으며 꾸준한 업데이트를 통해 최종 부지 특성화 모델로 완성될 수 있었다. 통합적인 자료 해석을 통해 완성된 부지특성화 모델의 예는 Fig. 3과 같으며, 주요 지하수 흐름 방향과 함께 유체 사이의 혼합, 물-암석 반응, 이온 교환 등을 설명하고 있다(Laaksoharju et al., 2008).
부지 특성화 모델을 통해 Forsmark 지역이 HLW 처분에 적합하다고 판단하여 Formark 지역에 지질처분장을 건설하는 계획안이 2020년 10월 승인 및 확정되었다. Forsmark에 건설되기로 계획된 지질처분장은 원자력 발전소와 가까운 Söderviken에 위치하며, 19억년 된 화강암층 깊이 500 m에 조성될 예정이다.
핀란드의 ‘사용후 핵연료 처분을 위한 지하 암반 특성화 연구시설(Underground rock characterization facility for spent fuel disposal)’은 Olkiluoto에 위치한다(Vira, 2017). 이 시설은 Posiva Oy에 의해 건설되고 있으며 스웨덴 SKB(Swedish Nuclear Fuel and Waste Management Co.)가 개발한 KBS-3 핵폐기물 처분 방법을 기반으로 운영된다.
핀란드에서는 1983년 전역을 심사한 이후에 1993년부터 2000년까지 Kuhmo의 Romuvaara, Äänekoski의 Kivetty, Eurajoki의 Olkiluoto 및 Loviisa의 Hästholmen에 위치한 4개의 후보지를 상세 조사하였다. 이 과정에서는 지질학적 및 환경적 조건 이외에도 지역 주민들의 의견이 조사되었다. 2000년 Eurajoki의 Olkiluoto가 처분장 부지로 확정되어 부지 특성화가 시작되었다(McEwen and Äikäs, 2000; Aalto et al., 2009; Posiva Oy, 2010; Vira, 2017).
부지 특성화 모델은 지질공학, 수리지질학, 수리지구화학 조사로 구성되어 있으며, 부지의 지질학적 및 수리지질학적 구조, 기반암과 지하수, 지하수 흐름 특성을 설명하고자 활용된다. 특히, 수리지구화학적 부지 특성화는 지질, 균열 충전 광물, 수리지질, 미생물, 공극수 및 지하수 특성을 통합적으로 해석하기 위해 수행된다. 지하수의 물리화학적 특성(pH, 주요 양/음이온, 산화-환원 전위, 용존 황화물, 콜로이드 및 유기물, 미생물)은 처분 기간동안(100,000년) 유해 방사성 핵종의 누출 및 거동을 방지하기 위해 안정적으로 유지되어야 한다(McEwen and Äikäs, 2000; Posiva Oy, 2001, 2014). 이를 예측하기 위하여 부지 특성화 모델을 만들었으며, 개발된 부지 특성화 모델은 Fig. 4와 같다(Sahlstedt et al., 2010; Posiva, 2011; Posiva Oy, 2014). 수리지구화학적 부지 특성화의 결과는 공학적 방벽의 내구성을 결정하고 방사성 핵종의 잠재적 용해도 및 저감 능력, 거동을 평가하는데도 중요한 역할을 하였다.
Olkiluoto에서는 부지 특성화 연구 목적의 URL인 온칼로(Onkalo)가 운영 중인데, 처분시스템 및 처분장의 안전성 검증을 위해 지질, 수리, 지구화학 연구들이 수행되고있다(White et al., 1999, 2005; Sahlstedt et al., 2010, 2012; Eichinger et al., 2013; Smellie et al., 2014; Sahlstedt, 2015; Siren, 2017; Seitsamo-Ryynänen et al., 2022). Onkalo에서 수행한 지구화학 연구 중에는 지하수의 수리지구화학 특성 및 진화 과정 평가가 포함되어 있는데, 이를 위해 지하수화학, 동위원소, 광물, 수문지질, 미생물 등이 연구되었다. 이외에도 Onkalo 건설이 지질처분지의 지질과 지하수 시스템에 미치는 영향을 평가하는 모니터링 프로그램도 함께 진행하였다(Pitkänen et al., 2006). 모니터링 결과는 처분장의 터널 설계, 발파 설계 및 그라우팅 등과 같은 보강 방법을 결정하는데 활용되었다. 2018년 6월부터는 실제 처분용기를 처분하고 벤토나이트로 채운 후 모니터링하는 현장 규모의 실험(FISST, Full Scale In Situ System Test)이 시작되었다. FISST에는 용존 황화물 유입에 의한 구리 캐니스터의 부식 및 기계적 성능의 변화평가 연구가 포함되어 있다(Salonen et al., 2020).
프랑스에서는 1991년부터 방사성 폐기물 관리 문제를 다루기 시작하였다(ANDRA, 2020; Ouzounian et al.,2014). 1994년 4개 후보 부지(Gard, Vienne, Meuse, Haute-Marne)에 대한 조사가 시작되었고, 2000년 Bure 지역의 심도 490 m에 위치한 Callovo-oxfordian argillite 지층에 심부 지하 연구소인 Meuse/Haute Marne URL을 만들었다(Delay et al., 2007a, b; Delay et al., 2010). 해당 지층에 URL이 건설된 이유는 다음과 같다(Delay et al., 2007a): 1) 프랑스 북동부에 위치한 Meuse/Haute-Marne은 프랑스에서 가장 큰 퇴적분지이며, 과거 원유를 시추했던 곳으로 내부 구조가 잘 알려져 있고, 2) 지표 아래 400~600m 사이에 130 m 두께의 쥬라기 중기 지층인 Callovo-Oxfordian 이질암이 존재하는데, 이질암은 높은 점토 함량을 가진 세립질 퇴적암으로서 수리전도도와 투수성이 낮고 방사성 핵종 저감 능력이 뛰어나 처분장 부지로 적합하며, 3) 파리 퇴적분지에서는 3억6천5백만년 이후로 큰 지각 변동이 일어나지 않았고, Callobo-Oxfordian 지형의 연령이 약 1억 6천만년으로서 상대적으로 안정적이다.
Bure URL에서는 확산에 의한 방사성 핵종의 거동 특성이 주로 연구되었다(Melkior et al., 2005; García-Gutiérrez et al., 2008). 또한 부지 특성화 과정에서 2개 시추공이 510 m 깊이까지 시추되었고, 422-504 m 깊이에서는 매 3 m마다 코어 샘플을 채취하여 물리적 특성(수분 함량, 공극률, 밀도, 비표면적), 지구화학적 특성(주요 양/음이온, 미량원소, 양이온 교환 능력(CEC) 및 surfacecation occupancy, 용출 음이온, 산화-환원 상태, 유기물 함량, 공극수)과 광물학적 연구가 수행되었다(Gaucher et al., 2004). Fig. 5는 주요 조사 내용과 결과를 보여준다.
2005년에는 URL 주변 250 km2 면적이 동일한 지질 특성을 갖는 것으로 확인되어, 2009년 ANDRA(French National Radioactive Waste Management Agency)에서는 Bure URL 주변 250 km2을 대상으로 부지 조사를 실시한 후 지질 특성(기반암 두께와 깊이)이 지질처분에 보다 적합한 URL 북쪽 30 km2 지역을 상세 조사 부지로 선정하였다. HLW는 약 500 m 깊이에 위치한 140~160 m 두께의 점토층에 처분될 예정이며, 빠르면 2025년에 처분장 건설이 시작될 예정이다. 이 처분장은 2150년 무렵까지 방사성 폐기물이 처분된 후 폐쇄될 예정이며, 폐쇄된 후에는 수세기 동안 모니터링이 진행될 예정이다(IAEA, 2015).
독일에서는 HLW 처분을 위해 20년 동안 독일 중북부에 위치한 Gorleben 암염돔(salt dome)의 부지 적합성을 조사하였다(Kaul and Rö, 1997). 조사기간 동안 지질처분에 부적합하다는 증거는 발견되지 않았지만, 2000년 독일 정부는 암염돔에 국한된 조사를 중단하고 지질처분 부지에 대한 선택지를 확대하여 2013년에 새로운 부지 선정 절차를 시작하였다. 2014년 방사성 폐기물 영구처분시설 부지의 탐사 및 선정에 관한 법률(Standortauswahlgesetz - StandAG)을 검토하고, 부지 선정 절차를 위한 권고사항을 도출하기 위하여 안전 및 평가 기준을 설정하고 수행절차를 마련하였다. 2017년에는 100만 년 동안 지하에 안정적으로 방사성 폐기물을 저장할 수 있는 지역을 식별하기 위하여, 점토암, 암염, 결정질암 등 독일 내 모든 종류의 지반을 대상으로 부지 선정 절차를 다시 시작하였다.
HLW 지질처분장 부지 선정 절차는 총 3단계로 구성된다. 먼저 암염, 점토암, 결정질 암석으로 구성된 독일 내륙 지역의 약 54%에 해당하는 지역을 지질처분지 검토 대상에 포함하고, 이 가운데 6가지 제외 요건(지표면의 대규모 수직 운동, 활성단층, 채광 또는 시추 활동의 영향, 지진, 화산, 지하수 연령) 중 하나라도 포함한다면 지질처분지 검토 대상에서 제외되었다. 이후에는 최소 요건(수리 전도도, 층의 두께, 깊이, 면적, 방벽의 장기적 무결성) 중 하나라도 충족하지 않는 지역을 지질처분에 적합하지 않은 것으로 판단하여 제외되었다. 이와 같이 제외 요건 및 최소 요건을 적용한 후 남은 지역은 11가지 지구과학적 기준(방사성 핵종의 거동, 지질학적 암반 구성, 공간 특성화 가능성, 장기간 안정성, 암석역학적 특성, 유체 흐름 경로, 가스 형성, 열 내성, 방사성 핵종 저감 능력, 지하수의 수화학적 조건, overburden으로부터 보호)에 따라 상세 평가되었다.
독일의 부지 선정 절차 과정은 Fig. 6과 같다(BGE, 2020; Hoyer et al., 2021). 최근 부지 선정 Phase 1 두 번째 단계(step)가 시작되었다. 부지 선정 절차에는 많은 양의 지구과학 데이터가 요구되는데, Phase 1 첫 단계(step 1)에서는 Geosciences and Natural Resources(BGR)로부터 제공된 자료에 기반하여 평가가 수행되었다. 부지 선정의 Phase 2 및 3에서는 지하 탐사를 통해 새로운 지구과학 데이터가 추가될 예정이다.
스위스에서는 2003년 원자력에너지법에 따라 중고준위방사성 폐기물 처분을 위한 지질처분장 건설을 계획 중이며, 지질처분장 부지 선정은 방사성 폐기물 전담기관인 NAGRA(Swiss National Cooperative for the Disposal of Radioactive Waste)가 담당하고 있다. 현재까지 다양한 지층과 부지가 조사되었으며, 지하 연구 시설인 Grimsel Test Site와 Mont Terri Project를 통해 지질처분장 시스템의 장기적 안전성 평가에 필요한 지질 특성, 데이터 및 최신 평가 방법론에 대한 데이터베이스를 확보하였다(Bossart and Thury, 2007; Bossart et al., 2017; Schneeberger et al., 2017, 2019).
HLW 지질처분에 적합한 기반암을 찾기 위해 1970년대 말부터 1980년대 동안 스위스 전 지역에 걸쳐 부지조사를 수행한 후, 스위스 북부 결정질 기반암을 최우선순위로 지정하고 10년 이상에 걸쳐 부지 특성화를 수행하였다. 조사 기간동안 1300~2500 m 깊이의 시추공 7개를 시추하고 수리지구화학, 수리지질, 지구물리 조사를수행하였다(Vomvoris et al., 2013). 조사 결과, 결정질암에 처분장을 건설하는 것이 가능하다고 확인하였지만 증거가 충분하지 않다고 판단하였으며, 따라서 퇴적암을 포함하여 재조사를 착수하였다. 이후 HLW 지질처분장의 장기 안전성 측면에서 퇴적암 지역이 상당한 이점이 있다고 판단되어 Opalinus Clay를 지질처분지로 결정하였다.
Opalinus Clay는 심도 400 m에서 900 m에 위치하며, 결정질 기반암 상부 퇴적층에 형성된 100~130 m 두께의 점토층이다. 이 지층은 매우 낮은 수리전도도(< 10-13 m/s)를 가지며 물질 운송은 주로 확산에 의해 좌우된다(Gimmi and Waber, 2004). 점토와 같은 저투수성 매체에서 시간과 공간에 걸쳐 일어나는 유체 흐름 및 물질 운송은 공극수와 지하수의 동위원소를 이용하여 평가할 수 있었다. 심부 지하수와 공극수에서 추출한 유체에서 δ18O, δ2H, Cl 및 δ37Cl 자료를 얻을 수 있었으며, 지하수의 수화학, 동위원소, 비활성 기체 조성 평가를 통하여 난대수층에 의해 분리된 대수층들에 부존하는 지하수는 상호 혼합없이 독립적으로 진화했음을 보여주었다. 또한 난대수층 간극수의 수화학 및 동위원소를 통해 확산이 지배적인 운송 프로세스임을 재확인하였다(Gimmi and Waber, 2004). Fig. 7은 Opalinus Clay를 대상으로 취득한 공극수의 동위원소 조성 특성을 보여준다.
한편, NAGRA에서는 30년 동안 구축한 자료를 포함하여 여러 과학적 근거를 바탕으로 독일과의 국경 지역에서 Opalinus Clay에 위치한 3개 부지를 지질처분 후보지로 선정하였으며, 그 중 Schaffhausen시 인근 Zürcher Weinland 지역을 우선 순위로 선정하였다(NAGRA, 2010). 2022년 지질처분장 부지 선정, 2029년 연방 정부의 최종결정 및 의회 승인을 거쳐 2060년에는 HLW 폐기물 처분장이 가동될 예정이다(Charlier, 2019).
일본에서는 HLW 처분을 위한 과학적, 기술적 기반을 구축하기 위해 JNC(Japan Nuclear Cycle Development Institute)를 중심으로 H12 프로젝트를 진행하였다(JNC, 2000). 지질처분 부지 선정에 중요한 요인을 선별하고 체계화하기 위해 지질, 수리지질, 지질공학 연구 사례를 종합하고, 지질처분 부지 선정에 필요한 요인들을 제안하였으며(NUMO, 2004), 퇴적암질 및 화강암질 기반암에서의 심부 지하수 특성을 파악하기 위해 Tona 지역과 Kamaishi 광산 지역의 지하수를 조사하고 심부 지하수의 수화학적 특성을 규명하였다(JNC, 2000). Fig. 8은 Kamaishi 광산지역에서의 심부 지하수 연구 사례이다.
2000년에는 HLW 심층처분을 위한 부지 식별, 평가, 선정의 절차를 시작하였다. HLW 지질처분에 관한 법률에서는 처분장 선정과 폐기물 처분을 위한 3단계 절차를 제시하고 있다. 일본 NUMO(Management Organization of Japan)는 지질처분 부지 선정 과정에 자원하는 지자체를 대상으로 지질처분 부지 선정 과정을 진행하려 하였으나, 자원하는 지자체가 없어 15년 동안 크게 진전을 이루지 못했다. 이에따라 2014년에 일본 정부는 지질처분추진 방안을 강화하여 처분장 선정을 위한 새로운 절차를 마련하여 전국적으로 시행하고 있다. 지질처분 부지선정 기준은 기존 지구과학 자료를 바탕으로 2015년 5월에 규정되었다(Matsumoto et al., 2017).
일본 전역을 대상으로 지질처분 적합지를 식별하기 위해 적용되는 Technology WG(Geological Disposal Technology Working Group)의 요구 사항 및 기준은 Table 5와 같으며, 이 기준에 따른 지질처분 부지 적합성 분류체계는 Fig. 9와 같다(Matsumoto et al., 2017). Technology WG는 지질처분에 적합한 지질학적 특성 및 장기 안정성, 건설 및 운영의 안전성, 방사성 폐기물 운송의 안전 및 보안 관점에서 요구사항 및 기준을 선정하였다. 방사성 폐기물의 안정적 운송을 위해 일본에서는 바다와 인접한 연안 지역의 지질학적 특성을 우선적으로 평가하였다. 그 결과, 연안 지역 중 지하수 흐름 및 오염물질 운송이 느리며 융기율이 낮은 지역이 지질처분에 유리한 특성을 가지고 있음을 확인하고 지질처분장 개발이 가능하다고 결론지었다. Table 5에는 지질처분을 위한 열적, 수리지질학적 및 지구화학적 조건이 제외되어 있는데, 이러한 조건은 부지 선정 이후 부지 특성화 과정에서 평가되기 때문이다(Matsumoto et al., 2017). 열적, 수리지질학적 및 지구화학적 조건은 Table 6에 정리되어 있다.
Table 5 The requirements and criteria for evaluation of site-suitability for geological disposal in Japan (modified after Matsumoto et al., 2017)
Relevant events and processes | Consequence or impact required to be precluded | Criteria |
---|---|---|
Volcanic/Igneous activity | Magma intrusion affecting physical isolation | Vicinity of volcanoes: Within an area of 15 km from the center of individual Quaternary volcanoes (or the caldera rim if this is greater) |
Fault movement | Fault movement affecting containment | Vicinity of active faults: Within the fracture zone around an active fault, the width of which is about 1/100 of the fault length |
Uplift/erosion | Uplift/erosion affecting physical isolation | Significant uplift/erosion: Net erosion greater than 300 m/100,000 years; in coastal areas, accounting for sea-level change, uplift rate greater than 90 m/100,000 years |
Geothermal activity | Geothermal activity affecting containment | High geothermal gradient: Geothermal gradient greater than about 15℃/100 m |
Volcanic thermal fluids and deep-seated fluids | Intrusion of exotic groundwater affecting containment | Presence of hydrothermal water or other deep-seated groundwater: Groundwater with pH less than 4.8 |
Unconsolidated geological formation | Geotechnical instability affecting safe construction | Location in unconsolidated geological formations: Geological formations younger than Middle Pleistocene as cover to a depth of greater than 300 m |
Volcanic eruption | Volcanic eruption affecting safe operation | Susceptibility to distant impacts from volcanic eruptions: Traces of Holocene pyroclastic flows or associated pyroclastic rocks |
Mineral resources | Future inadvertent human intrusion | Existence of mineral resources: Known oil, gas and coal fields, metal ores |
Table 6 Favorable geological environment characteristics for geological disposal in Japan (modified after Matsumoto et al., 2017)
Favorable characteristics and properties of the geological environment in terms of the EBS | Favorable characteristics and properties of the geological environment in terms of the natural barriers | |
---|---|---|
Thermal environment | Low ambient rock temperature | - |
Mechanical regime | Small rock deformation | - |
Hydrological regime | - | Slow groundwater movement |
Geochemical environment | Neither high nor low groundwater pH | Neither high nor low groundwater pH |
Reducing groundwater | Reducing groundwater | |
Low dissolved inorganic carbon in groundwater | - |
2020년 11월 홋카이도에서는 HLW 지질처분 부지 선정절차의 1단계인 문헌조사를 최초로 착수하였으며, 향후 약 20년간 3단계에 걸친 조사를 수행할 예정이다(Kondo, 2021).
우리나라에서는 비록 한발 늦게 지질처분장 부지 선정을 시작하였지만, 광역 규모 지구화학적 부지 특성화에 필요한 수화학 자료를 제한적이나마 구축하였고 심도있는 지구화학적 해석 기술을 구비하고 있다. Kim et al.(2020)은 국내 심부 지하수(n = 355, 평균 심도 = 600 m)의 수화학 자료를 이용하여 PCA(주성분 분석) 및 SOM(자기조직화 지도)과 같은 데이터 기반 머신 러닝(data-driven machine learning)을 수행함으로써 국내 심부 지하수의 지구화학적 그룹을 분류하고 수화학 변수 간의 관계를 평가하였다(Fig. 10). 또한 각 지하수 그룹의 진화 과정을 설명할 수 있는 수화학 반응과 더불어 그룹 사이의 지하수 혼합을 체계화함으로써, 오랜 함양 연령을 나타낼 것으로 판단되는 국내 심부 지하수 환경에 대한 기초 특성화 모델을 제시하였다(Fig. 11).
이외에도 Chae et al.(2006)은 스웨덴에서 개발한 지하수 혼합 모델(M3 modeling)을 이용하여 심부 지하수와 천부 지하수 사이의 혼합을 평가한바 있다(Fig. 12). 즉, 지표수, 천부 지하수, 심부 지하수의 수화학/동위원소 자료를 이용하여 질량 균형 모델링(M3 modeling)을 수행함으로써, Ca-HCO3 유형의 천부 지하수, Na-HCO3 유형의 심부 지하수, 지표수 간의 혼합비를 계산할 수 있었다. 그 결과, 연구된 온천 지역 중앙부의 전형적인 Na-HCO3 유형 온천수는 심부 지하수의 상승(약 77%)과 함께 천부 지하수의 혼합(약 23%)에 의해 형성됨을 정량적으로 평가하였다. 이러한 통계적 혼합 모델(예: M3 modeling)을 이용하면 지역별/유역별 지하수 혼합 모델을 개발할 수 있고, 깊이에 따른 지하수 유형의 정량적인 변화(수화학 진화)를 쉽게 보여줄 수 있다. 또한, 통계적 혼합 모델의 수행 결과는 수리지질 모델 개발에 필수적인 경계조건 설정과 지하수 기원 이해에 활용됨은 물론 기반암 내 지하수의 체류시간을 추정하는데도 사용될 수 있기 때문에, HLW 지질처분장 부지 특성화에 있어 매우 중요한 역할을 할 수 있다.
Sung et al.(2012)은 우리나라 대표 심부 지하수인 Na-HCO3 유형 지하수의 수리지구화학 진화를 해석하기 위하여 반응 경로 모델링(reaction path modeling)을 수행하였다(Fig. 13). 모델링 결과, 초기 강우(Ca-Cl type)로부터 천부 지하수(Ca-HCO3 type)를 거쳐 최종 심부 지하수(Na-HCO3 type)로 점진적으로 변화하는 진화과정을 설명하였다. 침전광물상에 대한 모델 결과는 실제 국내 화강암에서 관찰되는 균열 충전 광물과 일치하였으며, 지하수의 심부 순환과 더불어 화강암과의 반응이 증가함에 따라 지하수의 pH는 점차 높아지고, 용존 양이온들의 농도 변화는 주요 조암광물의 용해와 함께 2차 광물의 침전 및 용해에 의해 조절됨이 확인되었다. 즉, 지하수가 화강암의 균열을 따라 흐르면서 물-암석 반응에 의해 생성되는 2차 광물은 gibbsite, hematite, Mn-oxide, kaolinite, chalcedony, chlorite, muscovite, calcite, laumontite, prehnite, analcime 순서로 침전되며, 대체로 실리카 광물이 2차 광물로 형성됨을 알 수 있었다. 2차 침전 광물은 HLW 지질처분장에서 방사성 핵종의 흡착 및 저감과 관련하여 매우 중요한 역할을 할 수 있다. 실제로 핀란드, 스웨덴, 캐나다와 같이 화강암질 암석에 처분장을 건설할 계획이 있는 나라에서는 균열 충전광물에 대해 광범위한 연구를 진행하여 왔다(Wallin and Peterman, 1999; Dideriksen et al., 2007). 우리나라 지역별/유역별 심부 지하수를 대상으로 반응 경로 모델링(reaction-path model)을 수행하고 균열 충전 광물의 종류와 분포를 예측 및 검증함으로써, 심부처분환경에서의 방사성 핵종의 흡착능 평가를 보다 실질적으로 수행할 수 있으며 결국 최적의 심층 처분 부지를 선정하는데 도움이 될 것이다.
본 리뷰 논문에서 검토한 모든 국가의 고준위 방사성 폐기물 지질처분장(최종 선정지 및 우선 후보지 포함)은 미국 Yucca mountain의 사례를 제외하고 지하수면 아래에 위치한다. 지하수 흐름이 있는 경우 누출된 방사성 핵종이 지하수 유동을 따라 이동하다 생물권으로 유출될 위험이 있다. 따라서 지질처분장 부지는 기본적으로 지하수의 흐름이 매우 느린 환경이여야 하고, 확산에 의한 방사성 핵종 이동을 차단하기 위해 지구화학적으로 높은 흡착 능력과 환원 조건을 가진 환경이어야 한다. 또한 공학적 방벽(주로 벤토나이트)이 안정화되고 최대한 매우 느리게 분해될 수 있도록 방벽 구성물질이 지구화학적으로 포화되어 있는 상태여야 한다. 뿐만 아니라 최소 100,000년 동안 생태계와 격리되어야 하는 처분장은 해당 기간 동안에 지질 환경 변화(예: 지진, 화산활동, 빙하기, 간빙기 등)로부터 안전하게 폐기물을 보관해야 하는데, 이러한 장기간 동안의 지질 환경 변화도 지하수화학 자료 해석을 통한 고수문(paleohydrology) 환경 연구를 통해 평가할 수 있다(Sahlstedt et al., 2012; Smellie et al., 2014).
HLW 지질처분을 위한 부지 적합성 평가에서 기반암과 지하수의 지구화학적 특성을 조사 평가하는 것은 안전한 지질처분장 선정의 과학적 근거를 확보하기 위해 매우 필수적이다. 부지 선정 단계부터 부지 선정 후 심층(정밀) 조사 단계와 처분장 건설 이후 모니터링 단계에 이르기까지 수리지구화학 모니터링은 지질학적/수리지질학적 모니터링과 함께 이루어져야 한다. 부지 특성화에 필요한 지화학 조사 항목 중 국내에서는 pH, Eh, 전기전도도(EC), 용존산소(DO), 주요 용존 이온(major ions), 미량원소(trace elements) 자료가 일부 구축되었으나, 심부 지하수 환경 및 고수문 특성 평가에 필수적인 동위원소 데이터(예: SO4의 34S, 18O, DIC의 13C, 14C, H2O의 2H, 18O), 방사성 핵종 거동에 직접적인 영향을 주는산화-환원 지시자(Fe2+/Fe3+, H2S/SO42-, Eh), 유기물(DOC), 콜로이드(colloids) 등의 자료는 매우 부족한 실정이다. 이와같은 지화학적 자료는 최적의 HLW 지질처분 부지 선정에 반드시 필요하며, 따라서 지역별/유형별 심부 지하수를 대상으로 조기에 구축하기 위한 체계적인 지화학적 조사 연구가 시급하다.
본 논문의 작성은 한국사용후핵연료관리핵심기술개발사업단(iKSNF)의 연구비 지원에 의해 이루어졌다. 또한 부분적으로 한국연구재단(과제번호 2021M2E1A1085202)과 한국지질자원연구원 주요사업(22-3411)의 지원을 받았다.
Econ. Environ. Geol. 2022; 55(6): 737-760
Published online December 31, 2022 https://doi.org/10.9719/EEG.2022.55.6.737
Copyright © THE KOREAN SOCIETY OF ECONOMIC AND ENVIRONMENTAL GEOLOGY.
Jaehoon Choi1, Soonyoung Yu2, SunJu Park3, Junghoon Park3,*, Seong-Taek Yun1,*
1Department of Earth and Environmental Sciences, Korea University, Seoul 02841, Korea
2Korea Institute of Geoscience and Mineral Resources, Daejeon, Korea
3Earth E&G, Seoul, Korea
Correspondence to:*Corresponding author : jhpark@eartheng.co.kr, styun@korea.ac.kr
This is an Open Access article distributed under the terms of the Creative Commons Attribution Non-Commercial License (http://creativecommons.org/licenses/by-nc/3.0) which permits unrestricted non-commercial use, distribution, and reproduction in any medium, provided original work is properly cited.
For the geological disposal of high-level radioactive wastes (HLW), an understanding of deep subsurface environment is essential through geological, hydrogeological, geochemical, and geotechnical investigations. Although South Korea plans the geological disposal of HLW, only a few studies have been conducted for characterizing the geochemistry of deep subsurface environment. To guide the hydrogeochemical research for selecting suitable repository sites, this study overviewed the status and trends in hydrogeochemical characterization of deep groundwater for the deep geological disposal of HLW in developed countries. As a result of examining the selection process of geological disposal sites in 8 countries including USA, Canada, Finland, Sweden, France, Japan, Germany, and Switzerland, the following geochemical parameters were needed for the geochemical characterization of deep subsurface environment: major and minor elements and isotopes (e.g., 34S and 18O of SO42-, 13C and 14C of DIC, 2H and 18O of water) of both groundwater and pore water (in aquitard), fracture-filling minerals, organic materials, colloids, and oxidation-reduction indicators (e.g., Eh, Fe2+/Fe3+, H2S/SO42-, NH4+/NO3-). A suitable repository was selected based on the integrated interpretation of these geochemical data from deep subsurface. In South Korea, hydrochemical types and evolutionary patterns of deep groundwater were identified using artificial neural networks (e.g., Self-Organizing Map), and the impact of shallow groundwater mixing was evaluated based on multivariate statistics (e.g., M3 modeling). The relationship between fracture-filling minerals and groundwater chemistry also has been investigated through a reaction-path modeling. However, these previous studies in South Korea had been conducted without some important geochemical data including isotopes, oxidationreduction indicators and DOC, mainly due to the lack of available data. Therefore, a detailed geochemical investigation is required over the country to collect these hydrochemical data to select a geological disposal site based on scientific evidence.
Keywords High-level radioactive waste (HLW), Deep geologic disposal, Deep groundwater, Hydrogeochemical characterization, Underground research laboratory (URL)
최재훈1 · 유순영2 · 박선주3 · 박정훈3,* · 윤성택1,*
1고려대학교 지구환경과학과
2한국지질자원연구원
3(주)어스이엔지
고준위 방사성 폐기물(High-level radioactive waste; HLW)의 지질처분을 위해서는 심부 지하 환경에 대한 이해가 선행되어야 하며, 이는 지질학적, 수리지질학적, 지구화학적, 지질공학적 조사를 통해 가능하다. 우리나라는 HLW의 지질처분을 계획하고 있으나, 심부 지하 환경의 지구화학적 특성에 관한 연구가 부족한 편이다. 이에 본 논문에서는 지질처분 부지 선정을 위한 지구화학적 조사를 중심으로 선진국의 심부 지하수 연구 동향을 살펴봄으로써 앞으로 국내 수리지구화학 분야의 연구 과제를 도출하는데 참고하고자 하였다. 해외 8개 국가(미국, 캐나다, 핀란드, 스웨덴, 프랑스, 독일, 일본, 스위스)의 심부 지하 환경 조사 방법 및 결과와 함께 지질처분 부지 결정 과정과 향후 연구 계획을 살펴본 결과, 해외 선진국에서는 심부 지하 환경의 지구화학적 특성화를 위해 지하수 및 난대수층 내 간극수의 수화학과 동위원소(예: SO42-의 34S, 18O, DIC의 13C, 14C, H2O의 2H, 18O), 균열 충전광물(fracture-filling minerals), 유기물, 콜로이드, 산화-환원 지시자(예: Eh, Fe2+/Fe3+, H2S/SO42-, NH4+/NO3-) 등을 조사하고 있으며, 이들 지구화학 자료의 통합 해석을 통해 해당 심부 환경이 지질처분에 적합한지를 평가하였다. 국내의 경우, 인공신경망을 이용한 Self-Organizing Map(자기조직화 지도), 다변량 통계 기반 M3 모델링(지하수 혼합 모델), 반응-경로 모델(reaction path model) 등을 이용하여 심부 지하수의 수화학적 유형 분류 및 진화 패턴 규명, 천부 지하수 혼합 영향, 균열 충전광물과 지하수화학 사이의 관계를 규명한 바 있다. 그러나 지질처분 부지를 선정하는데 있어 과학적 근거를 확보하기 위해 중요한 기타 지구화학 자료(예: 동위원소, 산화-환원 지시자, 용존유기물)가 매우 부족한 현실이며, 따라서 최적의 지질 처분지를 찾기 위해서는 지역별/유형별 심부 지하수에 대한 지구화학적 자료 구축이 요구된다.
주요어 고준위 방사성폐기물(HLW), 심부 지질처분, 심부 지하수, 수리지구화학 특성화, 지하연구실
기후변화는 전 지구적 차원에서 인류에게 위협이 되고 있으며, 부분적으로 인간 활동에 의해 배출되는 온실가스에 기인한다. 따라서 기후변화에 대처하기 위해서는 온실가스 배출이 적은 청정에너지가 필수불가결한 상황이다(Sadekin et al., 2019). 원자력 발전은 화석연료에 비해 이산화탄소 배출량이 적어(Kharecha and Hansen, 2013) 탄소 중립을 달성하는 과정에서 불가피한 선택으로 여겨지고 있다. 그러나 원자력 발전이 시작된지 반세기가 넘은 지금까지도 고준위 방사성 폐기물(HLW)의 최종처분은 여러 나라에서 미해결의 문제로 남아 있다.
HLW는 원자력 발전 과정에서 발생하는 방사성 부산물로서 사용후 핵연료(Spent Nuclear Fuel, SNF)를 포함한다. HLW 중의 일부 방사성 핵종은 100,000년 동안 방사능을 유지한다(Hedin, 1997; Birkholzer et al., 2012). 따라서 HLW 지질처분장은 최소 100,000년 동안 폐기물을 생태계와 격리시킬 수 있어야 한다. 오늘날 전 세계적으로 HLW 처분은 지질처분을 기반으로 한다(Lüchow-Dannenberg, 2019).
지질처분장은 방사성 폐기물, 폐기물을 둘러싸는 폐기물 패키지(구리 또는 철 캐니스터), 캐니스터 주변의 공학적 방벽 또는 밀봉(벤토나이트), 자연 방벽(지질학적 기반암)으로 구성된다. HLW을 완전하게 격리하기 위해서는 공학적 방벽의 역할도 중요하지만, 최종 방벽에 해당하는 자연 방벽, 즉 기반암의 특성도 중요하다. 기반암은 폐기물을 지상에서 일어나는 사건으로부터 완전히 분리할 수 있는 물리화학적 환경을 제공하여야 하는데, 이는 부지 특성화 조사를 통해 평가된다(Smellie et al., 1985; Kaul and Rö, 1997; Laaksoharju et al., 2008; Tullborg and Drake, 2009; Nilsson et al., 2011).
지질처분을 위한 부지 특성화 조사에는 지질학적, 수리지질학적, 지구화학적, 지질공학적 조사가 포함된다. 특히 지하수는 방사성 핵종이 생물권으로 이동할 수 있는 주요 매체이며, 방사성 핵종의 거동은 지하수의 유동속도와 지구화학적 특성에 따라 조절되기 때문에 지구화학적 특성 규명 연구는 지질처분지 선정에 있어 매우 중요한 역할을 한다(Brookins, 1984). 우리나라는 HLW의 지질처분을 계획하고 있으나, 심부 지하 환경의 지구화학적 특성에 관한 연구가 부족한 실정이다. 이에, 본 논문에서는 지질처분지 선정을 위한 지구화학적 조사를 중심으로 선진국의 심부 지하수 연구 동향을 살펴봄으로써 국내 수리지구화학 분야의 연구 추진과제를 도출하는데 참고하고자 하였다. 8개 국가의 심부 지하 환경 조사 방법 및 결과와 함께 지질처분지 결정 과정과 향후 연구계획을 살펴보았으며, 국내 심부 지하수 연구 현황도 조사하였다. 이들 조사 결과는 향후 국내 지질처분지 선정과정에 필요한 연구개발 방향을 도출하는데 활용할 수 있을 것으로 기대된다.
원자력 발전소를 운영 중인 대부분의 국가에서 HLW 지질처분장 건설을 계획하고 있다. 지질처분장의 다중 방벽 시스템(multi-barrier system)은 기술적으로 유사한 형태를 따르지만(Birkholzer et al., 2012), 각 나라의 지질학적 환경(결정질암, 점토 또는 암염 등)에 따라 자연 방벽의 종류가 다르다.
공학적 방벽의 역할은 폐기물의 독성이 여전히 높아 폐기물의 위해성이 현저히 줄어드는 오랜 기간 동안 폐기물을 완전히 격리하는 것이다. 그러나 어떠한 공학적 방벽도 지질학적 시간 규모에서 완벽한 격납을 보장할 수 없으므로, 언젠가는 공학적 방벽 시스템을 뚫고 방사성 핵종이 제한적이나마 방출될 것이다. 이 시점부터는 지질처분장을 둘러싼 자연 방벽이 방사성 핵종을 격리해야 한다. 자연 방벽은 방사성 핵종의 운송을 지연시키고, 농도를 저감 시키면서 최소 100,000년 동안 생태계로부터 방사성 핵종을 격리해야 한다. 또한 지질학적 현상(지진, 화산 활동 등)으로부터 처분장을 보호해야 하며 공학적 방벽의 성능을 지지해 줘야 한다(Birkholzer et al., 2012).
지질처분장의 공학적 방벽(Engineered Barrier)은 구조적으로 안정해야 하고, 폐기물로 인해 용해되지 않아야 하며, 방사성 핵종이 주변으로 방출되는 것을 최대한 늦추어야 한다(NEA and OECD, 2003). 이를 위해 공학적 방벽은 구리/철 캐니스터, 벤토나이트 backfill, 터널 씰 및 벤토나이트 플러그로 구성된다.
폐기물 패키지(구리/철 캐니스터)는 폐기물을 보관하고 심부 지하수와의 접촉을 방지하며 최대한 오랜 기간 동안 방사성 핵종의 운송을 지연시키기 위한 것이다. 폐기물 패키지는 방사성 핵종의 유출을 지연시키기 위해 두껍게 제작되기도 하고 구리 또는 니켈 합금과 같은 내부식성 재료를 이용하여 제작되기도 한다. 후자의 경우에는 지하수 또는 폐기물의 잔류 열에 의해 구리 컨테이너가 부식되는 것을 방지하기 위하여 다양한 재료공학적 연구가 활발히 진행 중이다(Kong et al., 2017; Hall et al., 2021).
벤토나이트 backfill은 폐기물 패키지와 기반암 사이의 빈 공간을 채우는 용도로 사용되는데, 터널 실 및 벤토나이트 플러그와 함께 굴착 과정에서 생긴 이동 경로를 차단하고, 처분장 터널 내 방사성 핵종의 운송을 지연시키기 위해 수행된다. 대부분의 지질 환경에서 벤토나이트 또는 벤토나이트-모래 혼합물이 Backfill 재료로 사용된다. 구리 캐니스터와 마찬가지로 벤토나이트의 성능 평가, 특히 온도와 지하수 화학성의 변화에 따른 물리화학적 및 역학적 특성(이온교환, 흡착능, 팽창 특성 등) 변화에 대한 실험 및 모델링 기법 연구가 활발히 이루어지고 있다(Grauer, 1994; Wersin, 2003; Wersin et al., 2007; Zhang et al., 2012).
지질처분장 주변의 지질환경이 자연 방벽(Natural Barrier)을 이룬다. 자연 방벽은 장기간에 걸쳐 HLW을 안정적으로 격리하기 위해 다음과 같은 조건을 만족시켜야 한다(IAEA, 2003): 1) 지질학적으로 지각변동 및 변형, 단층, 지진 및 열 이동 측면에서 장기간(수백만 년) 동안 안정적이어야 하며, 2) 매우 느린 지하수 흐름 조건을 갖추고, 3) 지구화학 또는 수화학적 조건(방사성 핵종의 거동과 관련된 산화/환원 조건, 지하수-암석 사이의 광물 평형 관계 등)이 안정적이며, 4) 지질처분장 건설 및 운영에 용이한 지질공학적 특성을 가져야한다. 그밖에 지하수 흐름이 있는 환경에서도 기반암-지하수-방사성 핵종 간의 상호작용을 통하여 방사성 핵종의 운송을 지연시킬 수 있는 광물 및 지구화학적 조건을 가져야 한다.
미국, 스웨덴, 핀란드와 같은 국가에서 오랜 기간 동안 심층 처분장 개발을 위해 다양한 유형의 기반암이 조사되었다. 지금까지 화강암, 암염, 셰일/점토, 셰일 캡/화강암, 응회암의 5가지 지질 조건이 지질처분에 적합한 환경을 제공하는 것으로 확인되었는데(Bredehoeft and Maini, 1981; Alley and Parker, 2014; Grambow, 2016; Swift and Bonano, 2016; von Berlepsch and Haverkamp, 2016), 이중 화강암(결정질 암석)과 셰일(점토 기반 암석)이 전 세계적으로 가장 광범위하게 조사되고 있다(Alley and Parker, 2014). 처분장의 다양한 기반암별 지질 조건에 따른 장점과 단점, 공학적 방벽의 중요성과 적용 사례에 대하여 Table 1에 정리하였다.
Table 1 . Summary of geologic options for radioactive waste repositories (modified after Alley and Parker, 2014).
Bedrock type | Advantages | Disadvantages | Importance of engineering barrier | Retrieval difficulty | Countries under operation | Countries under investigation |
---|---|---|---|---|---|---|
Rock salt (salt bed or dome) | Absence of groundwater; Crack recovery (salt creep); High heat resistance | Possibility of moisture flow due to heat; Hydrogen gas generation; High economic value (e.g., oil, gas, etc.); Requires detailed site characterization and investigation | High | High (due to crack recovery by salt creep) | USA (WIPP) | Germany (now discontinued), USA |
Shale/clay | Crack recovery; High adsorption capacity; Uranium deposits | Geotechnical instability; Possibility of fluid movement by faults; Hydrogen gas generation; High economic value (e.g., oil, gas, etc.) | Low | High (due to high geotechnical instability and crack recovery capacity) | Belgium, France, Swiss | UK, Japan |
Crystalline rock (granite) | Stability of mining; High heat resistance | Irregular crack fault system; Uncertainty about the presence or absence of faults; Low adsorption capacity; Requires detailed site characterization and investigation | High | Low (due to stability of mining) | Sweden, Finland | Canada, China, Republic of South Africa, Korea, Japan, Switzerland (now discontinued) |
Tuff | Dry environment; Stability of mining; High adsorption capacity | Oxidizing environment; Corrosion of copper/iron; Earthquake & volcanic activity; Possibility of runoff by rainwater; Requires detailed site characterization and investigation | High | Low (due to stability of mining) | - | USA (Yucca Mountain, now discontinued) |
Shale cap over crystalline rock | Includes both the advantages of shale and granite | Geologically/ geochemically the most ideal environment, but uncommon | Low | Low (due to stability of mining) | - | Canada |
(1) 암염
암염(rock salt)은 매우 낮은 투수성을 가지므로, 지하수 유입을 막고 방사성 핵종의 유출을 원천적으로 차단할 수 있다는 장점이 있다. 과거에 증발 영향을 받은 세계 여러 지역에서 흔하게 나타난다는 장점도 있으며 열전도성도 높은 편이다(Brewitz and Rothfuchs, 2007). 그러나 암염은 활동(salt creep)이 용이하게 발생하여 모니터링 및 폐기물 회수에 필요한 터널의 안정성을 떨어뜨릴 수 있다. 석유와 가스와 같은 에너지자원이 함께 부존하는 지역의 경우에는 경제성 측면에서 처분부지로 적정하지 않지마는 시추 자료와 경험이 풍부하다는 장점도 있다.
(2) 셰일
점토 기반의 암석인 셰일의 장점은 투수성이 매우 낮다는 것이다. 점토가 풍부한 지질 매체는 일반적인 대수층에 비해 투수성이 매우 낮기 때문에(Ingebritsen et al., 2006) 셰일은 HLW 내 방사성 물질의 이동을 차단하는데 있어 효과적인 자연 방벽이 될 수 있다(Alley and Parker, 2014). 또한 점토가 풍부한 지층은 핵종 이동을 저해하는 필터 역할을 할 수도 있다(Ingebritsen et al., 2006). 셰일은 다른 지질 매체에 비해 3배 정도 작은 확산 계수를 가지며(Mazurek et al., 2003), 이는 높은 흡착능력에 기인한다(Hansen et al., 2010).
이와같이 균열이 극히 작은 셰일은 지질학적 시간 동안 방사성 폐기물을 효과적으로 격리시키는데 높은 잠재력을 가지지만, 처분장의 지질공학적 안정성을 담보하는데는 어려움이 있다. 또한 셰일층 분포지역에서는 석유부존 가능성 때문에 향후 시추 가능성이 있으며, 이러한 시추 행위는 지하수 유동 및 지하수 혼합에 영향을 미쳐 핵종 확산을 야기할 수 있다.
(3) 화강암
화강암은 대부분의 처분 연구 선도 국가(예: 핀란드, 스웨덴, 캐나다 등)에서 지질처분장 후보 지질로 고려되고 있다(Bredehoeft and Maini, 1981; Smellie et al., 1985; Vira, 2017). 화강암은 단단한 성질 때문에 지질공학적으로 처분장 건설이 쉽고 높은 온도에도 안정적이며, 따라서 처분된 폐기물이 누출된 경우 암염이나 점토 기반 암석에 비해 회수 및 처리가 쉽다는 장점이 있다. 그러나 화강암 내 단층이나 절리가 존재하는 경우에는 방사성 핵종의 누출 확산이 빠르고 저감 메커니즘이 부족하다는 측면이 있어 방사성 핵종의 거동과 운송을 예측하는데 있어 불확실성을 초래한다. 한편, 스웨덴과 핀란드에서는 화강암 지역 부지 특성화 조사를 통해 지하수 유동, 수화학적 특성, 지질학적 특성 등을 상세화하여 불확실성 문제를 최소화한 바 있다. 이 두 나라에서는 구리 캐니스터를 이용한 높은 수준의 공학적 방벽을 조성함으로써 세계 최초로 HLW 지질처분장을 화강암 지역에 건설할 예정이다.
(4) 한가지 이상의 암석
앞서 살펴본 바와 같이, 각 기반암은 지질처분에 있어 장점과 단점을 모두 가지고 있어 최적의 지질환경을 선택하는 것을 어렵게 한다. 이러한 어려움으로 인해 Bredehoeft and Maini(1981)는 셰일 하부에 있는 화강암층을 좋은 지질처분장으로 제안하였다. 앞서 기술한 바와 같이, 화강암은 지질공학적으로 처분장 건설에 용이하다는 이점이 있고 높은 온도에서도 안정적이며, 균열이 없다면 투수성도 매우 낮다. 한편 셰일은 지하수 투수성이 매우 낮으며 방사성 핵종을 흡착하는 능력도 매우 높아 지질처분에 이점을 제공한다. 따라서 이 두 가지 지질매체가 함께 존재하는 지질 환경에 지질처분장을 건설할 경우에는 단일 지질매체의 단점을 보완하고 장점을 활용함으로써 최적의 다중 자연 방벽 시스템을 조성할 수 있을 것으로 기대되고 있다.
심부 지하 연구실(Underground Research Laboratories, URL)은 터널을 통해 만든 지하 연구실로서 지질처분장과 가장 유사한 지질학적 조건과 환경(기반암의 종류, 깊이 등)에서의 연구 활동을 통해 지질처분장의 안전성을 과학적으로 입증하고자 운영된다. 처분장 개발을 위해 필요한 기술 자료(지질학적, 수리지질학적, 지구화학적 특성 등)를 얻을 수 있는 플랫폼을 제공하며, 비기술적 측면에서는 의사 결정 및 계획 단계에서 신뢰 구축을 강화할 수 있도록 도와준다. Table 2는 현재까지 연구 개발을 완료하였거나 진행 중인 주요 URL의 목록이다(Birkholzer et al., 2012; Nuclear Energy Agency, 2013). 일부는 1980 년대에 시작되어 여전히 매우 활발한 연구 프로그램을 유지하고 있다.
Table 2 . List of currently active or closed underground research laboratories (modified after Birkholzer et al., 2012; Nuclear Energy Agency, 2013).
Locations | Rock formation | Depth (m) | Year initiated | Managing organization* |
---|---|---|---|---|
Climax, USA | Granite | 420 | 1978 - 1983 | DOE |
G-Tunnel, USA | Tuff | >300 | 1979 - 1990 | DOE |
Busted Butte, USA | Tuff | 100 | 1998 | DOE |
ESF, USA | Tuff | 300 | 1996 - 2009 | DOE |
WIPP, USA | Bedded salt | 655 | 1982 | DOE |
AECL, Canada | Granite | 240-420 | 1984 - 2010 | AECL |
Onkalo, Finland | Granite | 500 | 2004 | Posiva Oy |
Olkiuoto Research Tunnel, Finland | Granite | 60-100 | 1992 | Posiva Oy |
Amelie, France | Bedded salt | >300 | 1986 - 1992 | ANDRA |
Fanay-Augeres, France | Granite | - | 1980 - 1990 | IRSN |
Tournemire, France | Argillite (hard clay) | 250 | 1990 | IRSN |
Bure, France | Argillite (hard clay) | 500 | 2004 | ANDRA |
Stripa Mine, Sweden | Granite | 360-410 | 1976-1992 | SKB |
Äspö, Sweden | Crystalline rock | ~460 | 1995 | SKB |
Grimsel, Switzerland | Granite | 450 | 1984 | NAGRA |
Mont Terri, Switzerland | Opalinus clay (hard clay) | 250-320 | 1995 | Swisstopo |
Gorleben, Germany | Salt dome | 900 | 1990-2000 | BfS |
Konrad, Germany | Limestone covered with shale | 800-1300 | 2010-2013 | BfS |
Morsleben, Germany | Salt dome | 525 | 1981-1998 | BfS |
HADES, Belgium | Boom clay (plastic clay) | ~240 | 1984 | EIG EURIDICE |
Pécs, Hungary | Claystone (former U mine) | 1000 | 1995-1999 | PURAM |
Mizunami, Japan | Crystalline rock | 500 (1000 m planned) | 2005 | JAEA |
Horonobe, Japan | Sedimentary rock | 300 (500 m planned) | 2006 | JAEA |
KURT, Korea | Granite | 90 | 2006 | KAERI |
* Abbreviations: AECL = Atomic Energy of Canada Ltd; ANDRA = Agence nationale pour la gestion des déchets radioactifs, France; BfS = Radioaktivität in der Umwelt, Germany; DOE = Department of Energy, USA; EIG EURIDICE = Economic Interest Grouping, European Underground Research Infrastructure for Disposal of nuclear waste in a Clay Environment, Belgium; IRSN = L'Institut de Radioprotection et de Sûreté Nucléaire, France; JAEA = Japan Atomic Energy Agency; KAERI = Korea Atomic Energy Research Institute; NAGRA = Swiss National Cooperative for the Disposal of Radioactive Waste, PURAM = Public Limited Company for Radioactive Waste Management, Hungary; SKB = Swedish Nuclear Fuel and Waste Management Company; Swisstopo = Swiss Federal Office of Topography..
심부 지하 연구실(URL)에서 지구화학적 특성 평가를 위해 진행되었던 대표적인 프로젝트로는 Stripa Project가 있다(Nordstrom et al., 1985; Fairhurst et al., 1993; Witherspoon, 2000). Stripa Project는 1977년부터 1992년까지 스웨덴의 폐철광에서 수행된 국제 협력 연구로서, 프로그램의 초기에는 지구화학적 조사가 포함되지 않았지만, 부지 특성화 과정에서 지구화학적 조사의 중요성을 깨닫고 지구화학적 조사를 추가 수행하였다. 균열 결정질암에서 지하수의 이동은 매우 복잡하여 고전적인 수리지질학적 개념을 사용하여 평가될 수 없었다. 반면, 지구화학적 조사항목(예, 주요 양/음이온, 미량원소, 안정동위원소, 지하수 연령)은 응력장(stress field)의 변화와 이로 인한 지하수 유동 패턴 변화 등에 민감하게 반응하기 때문에 지구화학적 모니터링을 통해 지질처분장 부지의 안전성 평가를 가능하게 하였다. 또한 지하수의 화학적, 동위원소적 특성은 지하수의 수문학적 및 지질학적 특성 평가에 있어 필수적인 부분임을 확인하였다. 수문지질 모델의 결과는 지구화학적 데이터를 설명할 수 있어야 했으며, 지구화학적 조건은 더욱 정교한 수리지질 모델을 만드는데 중요한 역할을 할 수 있었다.
Stripa Project에서 지구화학적 조사를 위해 조사되었던 분석 항목들은 Table 3과 같다(Andrews et al., 1988). 표에서 (1)은 기초조사에 필요한 주요 양/음이온, 미량원소, 현장 측정항목, 동위원소를 나타내며, (2)는 심층 조사에 추가되는 분석 항목들을 나타낸다. 스웨덴에서는 Stripa Project를 통해 얻은 지식을 통해 심부 지하수 초기 평가에 필요한 수리지구화학적 분석 항목과 분석 근거를 제시하였으며, 이를 Table 3에 추가로 기재하였다(Andrews et al., 1988; Bath, 2002). 수리지구화학적 분석 항목을 이용하여 구리 캐니스터의 부식, 방사성 핵종의 거동 및 저감, 벤토나이트의 안정성, 산화-환원 환경 등을 평가할 수 있음을 알 수 있으며, 이는 HLW 지질처분장 평가에 있어 수리지구화학적 평가의 중요성을 보여준다.
Table 3 . Hydrochemical parameters for site investigation of deep groundwaters and reasons for requiring data (modified after Andrews et al., 1988; Bath, 2002).
(1) | |
Major constituents: Ca, Mg, Na, K, Cl, F, SO4, HCO3, CO3, Si | |
Minor constituents: SiO2, Br, NO3, H2S, U, I, NH4, Fe(total) | |
Physical parameters: temperature, pH, Eh, conductivity, dissolved oxygen, salinity | |
Isotopic parameters: 18O, 2H, 3H, 13C, 14C, 34S, 22Rn | |
(2) | |
4He, 234U/238U, 226Ra, 36Cl and neutron flux, 18O and 34S in sulphate, 34S in reduced S species, Li, Sr, Ba, | |
Al, B, Fe (II, III), Mn, As(III, IV), Cu, Zn, Cr, Rb, PO4, DOC, colloids, Rn, U | |
(3) | |
NO2, NH4, Cd, Pb, Co, Ni, V, Mo, Be | |
pH | Canister corrosion, radionuclide solubilities, speciation |
HCO3 | Carbonate equilibrium controlling pH, complexation |
Salinity, TDS | Bentonite stability, competitive sorption |
DO | Canister corrosion, redox conditions for fuel dissolution, and speciation |
Na, K, Ca, Mg | Competitive sorption on bentonite, stability of compacted bentonite, loss of swelling capacity |
Eh, Fe2+/Fe3+, H2S/SO4 | Redox conditions for dissolved and speciation, proxy indicators for dissolved oxygen, sulfide corrosion of copper |
DOC, colloids | Redox conditions, colloid formation and complexation |
NH4 | Canister corrosion |
Rn, U, (Ra) | Radiological hazard of excavation, redox indicator (U only), analogue radionuclides |
Cl, Br | Total salinity, sources of salinity |
Si, Al | Geochemical model for bentonite stability |
18O, 2H | Water sources |
13C, 14C | Carbon sources, biological activity, water age |
3H | Recent infiltration |
4He | Old groundwater, flow heterogeneity and mixing |
1978년 미국 에너지부(DOE)가 주도하여 사용후 핵연료를 포함한 HLW 지질처분을 위한 후보 부지로 Yucca Mountain을 선정하고 활발한 연구를 시작하였다(Yang et al., 1998; Ahlers et al., 1999; Doughty, 1999a; Haukwa et al., 1999; Pruess et al., 1999; Ritcey and Wu, 1999; Wu et al., 1999). 이 지역은 강우의 침투율이 낮고(평균 약 5 mm/year), 두꺼운 응회암층으로 이루어져 있으며(600~700m), 방사성 핵종을 흡착시키는 제올라이트(zeolite)가 존재하여 지질처분에 유리한 특성이 있어 후보 부지로 선정되었다. 지질처분을 위한 부지 조사를 위해 총 60개의 시추공이 시추되었고, 1996년에는 8km 길이의 ESF(Exploratory Studies Facility) URL이 완공되었다. 시추공과 ESF URL을 통해 Yucca mountain의 불포화대에 대하여 많은 양의 지질학적, 수문학적 및 지구화학적 데이터가 구축되었으며, 공압(pneumatic) 데이터는 다양한 규모에서 균열에 의한 투수성을 평가할 수 있게 해 주었다(Ahlers et al., 1999; Doughty, 1999b). 포화도, 수분 장력, 지구화학 및 온도 데이터는 수문학적 모델을 바로잡는 데 유용하게 사용되었다(Sonnenthal and Bodvarsson, 1999). 모든 자료는 3차원의 불포화대 특성화 모델로 통합되었다(Fig. 1)(Bodvarsson et al., 1999). 이외에도 ESF URL에서는 폐기물 매립 후 열에 의한 화학적 용해 및 침전, 열역학적 반응을 정량화하였고, 강우 침투의 공간적, 시간적 변동성을 연구하였다.
1978년 National Research Council에서 제시한 지질처분장의 지질학적 기준 및 다른 나라의 지질처분장 부지조건과 비교했을 때, Yucca Mountain 처분 후보지는 다음과 같은 문제가 있었다. 먼저 처분장은 지표면과 격리될 수 있을 만큼 아주 깊은 곳에 위치해야 하며 구조적으로 안정적이어야 한다. 또한 처분장을 손상시킬 수 있는 지구화학적 및 물리적 반응을 방지할 수 있을 만큼 온도가 낮아야 한다. 그러나 Yucca mountain은 균열이 많은 다공질 화산응회암으로 구성되어 있으며, 깊이도 300m로 상대적으로 얕고 지구화학적으로는 산화 환경(Eh =170 ± 60 mV; Hu et al., 2008)이었다(Swift and Bonano, 2016). 이에, Yucca Mountain에서의 지질처분에 대한 고려는 철회되었다.
한편, 미국은 세계에서 유일하게 방사성 폐기물의 지질처분을 위해 WIPP(Waste Isolation Pilot Plant)를 운영하고 있다. WIPP에서는 1999년부터 뉴멕시코주 Carlsbad 근처의 깊은 암염층에 HLW를 저장하고 있다. 하지만 이 시설은 핵무기의 초우라늄 폐기물을 처리하는 용도로 사용되며, 사용후 핵연료를 처분하기 위한 시설은 아니다(Lüchow-Dannenberg, 2019). 미국도 여전히 HLW를 처리하는데 명확한 해결책이 없는 상태이며, 다양한 지질 후보지 중에서 최적의 부지를 찾고 있다(Hansen et al., 2010; Mariner et al., 2011; Swift and Bonano, 2016).
1974년 캐나다 원자력에너지부(Atomic Energy of Canada)는 HLW 지질처분 후보지의 지질로 결정질암을 선택하였으나(Aikin et al., 1977), 이후에는 결정질암과 더불어 셰일을 후보 지질로 고려하여 조사 중이다. 캐나다 핵폐기물관리기구(The Nuclear Waste Management Organization, NWMO)는 캐나다 전역의 다양한 지질 환경이 지질처분장에 적합할 수 있다고 밝혔는데, 2002년부터 2005년까지 결정질암과 퇴적암에 대한 정보를 검토한 후 결정질암과 퇴적암이 모두 지질처분의 잠재력이있다고 결론지었다.
특히, 캐나다에서는 하나 이상의 암석 유형을 가진 곳을 최적의 지질처분 환경으로 보고 있다. Bredehoeft and Maini(1981)는 셰일 아래에 있는 화강암층을 적정 지질처분장으로 제안하였고, 이를 근거로 Russell and Gale(1982)은 온타리오주 퇴적 지층을 주목하였다. 2005년까지 캐나다 정부는 퇴적 지층을 지질처분 후보지로 간주하지 않았으나, 최근 이 부지에 중저준위 방사성 폐기물 지질처분장을 만들기로 결정하였다(Raven et al., 2010).
캐나다는 HLW 지질처분장 부지를 선정하기 위해 2010년에 Bruce 지역을 포함하여 화강암과 퇴적암 지역에 위치한 21개 지역을 부지평가 과정에 포함시켰으며, 2023년에 부지 선정을 마무리할 계획을 가지고 있다(Raven et al., 2009, 2010). 캐나다의 부지평가 모델은 3가지(지질학적 부지 모델, 수리지질학적 부지 모델, 지질공학적부지 모델)로 구성된다. 이 중 수리지질학적 부지 모델은 기반암 내 지하수 흐름 및 용질 운송 특성을 이해하는데 필요한 기초 자료를 제공하고, 기반암의 물리적 특성(암반 밀도, 공극률, 유체 포화도, 표면적, 투수성)과 지하수 및 공극수의 지구화학적/동위원소 특성을 설명하고자 Table 4와 같이 구축되었다(Raven et al., 2010).
Table 4 . Constituents of the descriptive hydrogeological site model in Canada (after Raven et al., 2010).
Basic properties to be contained | Specifications |
---|---|
Petrophysical properties | Rock density, porosity, residual fluid saturations, rock permeability to gas and brine, mercury injection pore-size distribution, gas entry pressure, etc. |
Diffusion properties | Effective diffusion coefficients, diffusion porosity |
Groundwater characterization | Shallow groundwater chemistry, deep groundwater chemistry (field parameters, major ions and trace elements, environmental isotopes, tritium, etc.) |
Porewater characterization | Major ions, environmental and Sr isotopes, CH4 and CO2 gases, porewater pH and redox conditions, He |
Radioisotopes in groundwater and porewater | 14C, 36Cl and 129I |
Formation hydraulic conductivity | Shallow bedrock, deep bedrock |
Fluid density | - |
Formation compressibility and specific storage | Shallow bedrock, deep bedrock |
Formation pressures and hydraulic heads | Shallow bedrock, deep bedrock |
Hydrostratigraphic units | - |
Hydrogeological systems | Shallow system, intermediate system, deep aquiclude system, deep over-pressured system |
스웨덴에서는 1970년대 중반부터 심부 환경에 대한 연구를 꾸준히 수행해왔다. 1977년부터 1985년까지 HLW 처분에 적합한 선캠브리아 기반암을 찾기 위해 여러 지역을 조사하였으며(Smellie et al., 1985), 1992년부터 2000년까지 Nyköping, Älvkarleby, Hultsfred, Tierp, Oskarshamn 및 Östhammar 등 여러 곳에서 지질처분장 부지 선정을 위한 파일럿 연구가 수행되었다(Smellie, 1999; IAEA, 2002; Milnes, 2002).
스웨덴의 SKB는 스웨덴 동부 해안에 위치한 Formark와 Laxemar-Simpevarp에서 HLW 지질처분에 대한 연구를 수행하였다(Laaksoharju et al., 2004; Kärnbränslehantering, 2005; Gimeno et al., 2014). 2002년부터 2007년까지 5년 동안 지질공학, 지질, 수리지질, 지구화학, 생태 및 사회적 영향에 대한 연구를 수행하였다. 이 두 지역에서는 복잡한 지하수 진화 패턴을 보였는데, 해당 부지에서 영향을 주는 대표적인 요인으로는 발트해와의 근접성, 빙하기/간빙기와 관련된 수리지질학적 환경(고수문) 변화, 미생물 또는 물-암석 반응으로 인한 지하수 조성 변화로 이해되었다.
수리지구화학 평가에는 지하수의 주요 양/음이온 및 동위원소(Bath, 2002), 미생물, 콜로이드 및 가스, 공극수(Waber et al., 2012), 균열 충전광물(Tullborg and Larson, 1984; Wallin and Peterman, 1999; Tullborg et al., 2008; Tullborg et al., 2017; Krall et al., 2019) 등에 대한 자료가 사용되었다. 이들 자료는 종합 평가, 즉 지하수 혼합 평가(Laaksoharju et al., 1999; Gómez et al., 2014), 방사성 핵종 용해(Suksi et al., 2021), 반응 경로 모델 및 산화환원 모델링(Krall et al., 2019)에 이용되었다. 이외에도 지질/수리지질 모델과의 상호 보완 및 통합을 통해 부지에 대한 통합적 이해가 가능하게 되었는데, 이와 관련된 여러 지화학 평가 단계의 상호 관계를 Fig. 2에 요약하였다(Laaksoharju et al., 2008; Ström et al., 2008). 이러한 수리지구화학적 부지 특성화 모델은 매년 추가되는 자료를 사용하여 지속적이고 단계적으로 보완되었으며 꾸준한 업데이트를 통해 최종 부지 특성화 모델로 완성될 수 있었다. 통합적인 자료 해석을 통해 완성된 부지특성화 모델의 예는 Fig. 3과 같으며, 주요 지하수 흐름 방향과 함께 유체 사이의 혼합, 물-암석 반응, 이온 교환 등을 설명하고 있다(Laaksoharju et al., 2008).
부지 특성화 모델을 통해 Forsmark 지역이 HLW 처분에 적합하다고 판단하여 Formark 지역에 지질처분장을 건설하는 계획안이 2020년 10월 승인 및 확정되었다. Forsmark에 건설되기로 계획된 지질처분장은 원자력 발전소와 가까운 Söderviken에 위치하며, 19억년 된 화강암층 깊이 500 m에 조성될 예정이다.
핀란드의 ‘사용후 핵연료 처분을 위한 지하 암반 특성화 연구시설(Underground rock characterization facility for spent fuel disposal)’은 Olkiluoto에 위치한다(Vira, 2017). 이 시설은 Posiva Oy에 의해 건설되고 있으며 스웨덴 SKB(Swedish Nuclear Fuel and Waste Management Co.)가 개발한 KBS-3 핵폐기물 처분 방법을 기반으로 운영된다.
핀란드에서는 1983년 전역을 심사한 이후에 1993년부터 2000년까지 Kuhmo의 Romuvaara, Äänekoski의 Kivetty, Eurajoki의 Olkiluoto 및 Loviisa의 Hästholmen에 위치한 4개의 후보지를 상세 조사하였다. 이 과정에서는 지질학적 및 환경적 조건 이외에도 지역 주민들의 의견이 조사되었다. 2000년 Eurajoki의 Olkiluoto가 처분장 부지로 확정되어 부지 특성화가 시작되었다(McEwen and Äikäs, 2000; Aalto et al., 2009; Posiva Oy, 2010; Vira, 2017).
부지 특성화 모델은 지질공학, 수리지질학, 수리지구화학 조사로 구성되어 있으며, 부지의 지질학적 및 수리지질학적 구조, 기반암과 지하수, 지하수 흐름 특성을 설명하고자 활용된다. 특히, 수리지구화학적 부지 특성화는 지질, 균열 충전 광물, 수리지질, 미생물, 공극수 및 지하수 특성을 통합적으로 해석하기 위해 수행된다. 지하수의 물리화학적 특성(pH, 주요 양/음이온, 산화-환원 전위, 용존 황화물, 콜로이드 및 유기물, 미생물)은 처분 기간동안(100,000년) 유해 방사성 핵종의 누출 및 거동을 방지하기 위해 안정적으로 유지되어야 한다(McEwen and Äikäs, 2000; Posiva Oy, 2001, 2014). 이를 예측하기 위하여 부지 특성화 모델을 만들었으며, 개발된 부지 특성화 모델은 Fig. 4와 같다(Sahlstedt et al., 2010; Posiva, 2011; Posiva Oy, 2014). 수리지구화학적 부지 특성화의 결과는 공학적 방벽의 내구성을 결정하고 방사성 핵종의 잠재적 용해도 및 저감 능력, 거동을 평가하는데도 중요한 역할을 하였다.
Olkiluoto에서는 부지 특성화 연구 목적의 URL인 온칼로(Onkalo)가 운영 중인데, 처분시스템 및 처분장의 안전성 검증을 위해 지질, 수리, 지구화학 연구들이 수행되고있다(White et al., 1999, 2005; Sahlstedt et al., 2010, 2012; Eichinger et al., 2013; Smellie et al., 2014; Sahlstedt, 2015; Siren, 2017; Seitsamo-Ryynänen et al., 2022). Onkalo에서 수행한 지구화학 연구 중에는 지하수의 수리지구화학 특성 및 진화 과정 평가가 포함되어 있는데, 이를 위해 지하수화학, 동위원소, 광물, 수문지질, 미생물 등이 연구되었다. 이외에도 Onkalo 건설이 지질처분지의 지질과 지하수 시스템에 미치는 영향을 평가하는 모니터링 프로그램도 함께 진행하였다(Pitkänen et al., 2006). 모니터링 결과는 처분장의 터널 설계, 발파 설계 및 그라우팅 등과 같은 보강 방법을 결정하는데 활용되었다. 2018년 6월부터는 실제 처분용기를 처분하고 벤토나이트로 채운 후 모니터링하는 현장 규모의 실험(FISST, Full Scale In Situ System Test)이 시작되었다. FISST에는 용존 황화물 유입에 의한 구리 캐니스터의 부식 및 기계적 성능의 변화평가 연구가 포함되어 있다(Salonen et al., 2020).
프랑스에서는 1991년부터 방사성 폐기물 관리 문제를 다루기 시작하였다(ANDRA, 2020; Ouzounian et al.,2014). 1994년 4개 후보 부지(Gard, Vienne, Meuse, Haute-Marne)에 대한 조사가 시작되었고, 2000년 Bure 지역의 심도 490 m에 위치한 Callovo-oxfordian argillite 지층에 심부 지하 연구소인 Meuse/Haute Marne URL을 만들었다(Delay et al., 2007a, b; Delay et al., 2010). 해당 지층에 URL이 건설된 이유는 다음과 같다(Delay et al., 2007a): 1) 프랑스 북동부에 위치한 Meuse/Haute-Marne은 프랑스에서 가장 큰 퇴적분지이며, 과거 원유를 시추했던 곳으로 내부 구조가 잘 알려져 있고, 2) 지표 아래 400~600m 사이에 130 m 두께의 쥬라기 중기 지층인 Callovo-Oxfordian 이질암이 존재하는데, 이질암은 높은 점토 함량을 가진 세립질 퇴적암으로서 수리전도도와 투수성이 낮고 방사성 핵종 저감 능력이 뛰어나 처분장 부지로 적합하며, 3) 파리 퇴적분지에서는 3억6천5백만년 이후로 큰 지각 변동이 일어나지 않았고, Callobo-Oxfordian 지형의 연령이 약 1억 6천만년으로서 상대적으로 안정적이다.
Bure URL에서는 확산에 의한 방사성 핵종의 거동 특성이 주로 연구되었다(Melkior et al., 2005; García-Gutiérrez et al., 2008). 또한 부지 특성화 과정에서 2개 시추공이 510 m 깊이까지 시추되었고, 422-504 m 깊이에서는 매 3 m마다 코어 샘플을 채취하여 물리적 특성(수분 함량, 공극률, 밀도, 비표면적), 지구화학적 특성(주요 양/음이온, 미량원소, 양이온 교환 능력(CEC) 및 surfacecation occupancy, 용출 음이온, 산화-환원 상태, 유기물 함량, 공극수)과 광물학적 연구가 수행되었다(Gaucher et al., 2004). Fig. 5는 주요 조사 내용과 결과를 보여준다.
2005년에는 URL 주변 250 km2 면적이 동일한 지질 특성을 갖는 것으로 확인되어, 2009년 ANDRA(French National Radioactive Waste Management Agency)에서는 Bure URL 주변 250 km2을 대상으로 부지 조사를 실시한 후 지질 특성(기반암 두께와 깊이)이 지질처분에 보다 적합한 URL 북쪽 30 km2 지역을 상세 조사 부지로 선정하였다. HLW는 약 500 m 깊이에 위치한 140~160 m 두께의 점토층에 처분될 예정이며, 빠르면 2025년에 처분장 건설이 시작될 예정이다. 이 처분장은 2150년 무렵까지 방사성 폐기물이 처분된 후 폐쇄될 예정이며, 폐쇄된 후에는 수세기 동안 모니터링이 진행될 예정이다(IAEA, 2015).
독일에서는 HLW 처분을 위해 20년 동안 독일 중북부에 위치한 Gorleben 암염돔(salt dome)의 부지 적합성을 조사하였다(Kaul and Rö, 1997). 조사기간 동안 지질처분에 부적합하다는 증거는 발견되지 않았지만, 2000년 독일 정부는 암염돔에 국한된 조사를 중단하고 지질처분 부지에 대한 선택지를 확대하여 2013년에 새로운 부지 선정 절차를 시작하였다. 2014년 방사성 폐기물 영구처분시설 부지의 탐사 및 선정에 관한 법률(Standortauswahlgesetz - StandAG)을 검토하고, 부지 선정 절차를 위한 권고사항을 도출하기 위하여 안전 및 평가 기준을 설정하고 수행절차를 마련하였다. 2017년에는 100만 년 동안 지하에 안정적으로 방사성 폐기물을 저장할 수 있는 지역을 식별하기 위하여, 점토암, 암염, 결정질암 등 독일 내 모든 종류의 지반을 대상으로 부지 선정 절차를 다시 시작하였다.
HLW 지질처분장 부지 선정 절차는 총 3단계로 구성된다. 먼저 암염, 점토암, 결정질 암석으로 구성된 독일 내륙 지역의 약 54%에 해당하는 지역을 지질처분지 검토 대상에 포함하고, 이 가운데 6가지 제외 요건(지표면의 대규모 수직 운동, 활성단층, 채광 또는 시추 활동의 영향, 지진, 화산, 지하수 연령) 중 하나라도 포함한다면 지질처분지 검토 대상에서 제외되었다. 이후에는 최소 요건(수리 전도도, 층의 두께, 깊이, 면적, 방벽의 장기적 무결성) 중 하나라도 충족하지 않는 지역을 지질처분에 적합하지 않은 것으로 판단하여 제외되었다. 이와 같이 제외 요건 및 최소 요건을 적용한 후 남은 지역은 11가지 지구과학적 기준(방사성 핵종의 거동, 지질학적 암반 구성, 공간 특성화 가능성, 장기간 안정성, 암석역학적 특성, 유체 흐름 경로, 가스 형성, 열 내성, 방사성 핵종 저감 능력, 지하수의 수화학적 조건, overburden으로부터 보호)에 따라 상세 평가되었다.
독일의 부지 선정 절차 과정은 Fig. 6과 같다(BGE, 2020; Hoyer et al., 2021). 최근 부지 선정 Phase 1 두 번째 단계(step)가 시작되었다. 부지 선정 절차에는 많은 양의 지구과학 데이터가 요구되는데, Phase 1 첫 단계(step 1)에서는 Geosciences and Natural Resources(BGR)로부터 제공된 자료에 기반하여 평가가 수행되었다. 부지 선정의 Phase 2 및 3에서는 지하 탐사를 통해 새로운 지구과학 데이터가 추가될 예정이다.
스위스에서는 2003년 원자력에너지법에 따라 중고준위방사성 폐기물 처분을 위한 지질처분장 건설을 계획 중이며, 지질처분장 부지 선정은 방사성 폐기물 전담기관인 NAGRA(Swiss National Cooperative for the Disposal of Radioactive Waste)가 담당하고 있다. 현재까지 다양한 지층과 부지가 조사되었으며, 지하 연구 시설인 Grimsel Test Site와 Mont Terri Project를 통해 지질처분장 시스템의 장기적 안전성 평가에 필요한 지질 특성, 데이터 및 최신 평가 방법론에 대한 데이터베이스를 확보하였다(Bossart and Thury, 2007; Bossart et al., 2017; Schneeberger et al., 2017, 2019).
HLW 지질처분에 적합한 기반암을 찾기 위해 1970년대 말부터 1980년대 동안 스위스 전 지역에 걸쳐 부지조사를 수행한 후, 스위스 북부 결정질 기반암을 최우선순위로 지정하고 10년 이상에 걸쳐 부지 특성화를 수행하였다. 조사 기간동안 1300~2500 m 깊이의 시추공 7개를 시추하고 수리지구화학, 수리지질, 지구물리 조사를수행하였다(Vomvoris et al., 2013). 조사 결과, 결정질암에 처분장을 건설하는 것이 가능하다고 확인하였지만 증거가 충분하지 않다고 판단하였으며, 따라서 퇴적암을 포함하여 재조사를 착수하였다. 이후 HLW 지질처분장의 장기 안전성 측면에서 퇴적암 지역이 상당한 이점이 있다고 판단되어 Opalinus Clay를 지질처분지로 결정하였다.
Opalinus Clay는 심도 400 m에서 900 m에 위치하며, 결정질 기반암 상부 퇴적층에 형성된 100~130 m 두께의 점토층이다. 이 지층은 매우 낮은 수리전도도(< 10-13 m/s)를 가지며 물질 운송은 주로 확산에 의해 좌우된다(Gimmi and Waber, 2004). 점토와 같은 저투수성 매체에서 시간과 공간에 걸쳐 일어나는 유체 흐름 및 물질 운송은 공극수와 지하수의 동위원소를 이용하여 평가할 수 있었다. 심부 지하수와 공극수에서 추출한 유체에서 δ18O, δ2H, Cl 및 δ37Cl 자료를 얻을 수 있었으며, 지하수의 수화학, 동위원소, 비활성 기체 조성 평가를 통하여 난대수층에 의해 분리된 대수층들에 부존하는 지하수는 상호 혼합없이 독립적으로 진화했음을 보여주었다. 또한 난대수층 간극수의 수화학 및 동위원소를 통해 확산이 지배적인 운송 프로세스임을 재확인하였다(Gimmi and Waber, 2004). Fig. 7은 Opalinus Clay를 대상으로 취득한 공극수의 동위원소 조성 특성을 보여준다.
한편, NAGRA에서는 30년 동안 구축한 자료를 포함하여 여러 과학적 근거를 바탕으로 독일과의 국경 지역에서 Opalinus Clay에 위치한 3개 부지를 지질처분 후보지로 선정하였으며, 그 중 Schaffhausen시 인근 Zürcher Weinland 지역을 우선 순위로 선정하였다(NAGRA, 2010). 2022년 지질처분장 부지 선정, 2029년 연방 정부의 최종결정 및 의회 승인을 거쳐 2060년에는 HLW 폐기물 처분장이 가동될 예정이다(Charlier, 2019).
일본에서는 HLW 처분을 위한 과학적, 기술적 기반을 구축하기 위해 JNC(Japan Nuclear Cycle Development Institute)를 중심으로 H12 프로젝트를 진행하였다(JNC, 2000). 지질처분 부지 선정에 중요한 요인을 선별하고 체계화하기 위해 지질, 수리지질, 지질공학 연구 사례를 종합하고, 지질처분 부지 선정에 필요한 요인들을 제안하였으며(NUMO, 2004), 퇴적암질 및 화강암질 기반암에서의 심부 지하수 특성을 파악하기 위해 Tona 지역과 Kamaishi 광산 지역의 지하수를 조사하고 심부 지하수의 수화학적 특성을 규명하였다(JNC, 2000). Fig. 8은 Kamaishi 광산지역에서의 심부 지하수 연구 사례이다.
2000년에는 HLW 심층처분을 위한 부지 식별, 평가, 선정의 절차를 시작하였다. HLW 지질처분에 관한 법률에서는 처분장 선정과 폐기물 처분을 위한 3단계 절차를 제시하고 있다. 일본 NUMO(Management Organization of Japan)는 지질처분 부지 선정 과정에 자원하는 지자체를 대상으로 지질처분 부지 선정 과정을 진행하려 하였으나, 자원하는 지자체가 없어 15년 동안 크게 진전을 이루지 못했다. 이에따라 2014년에 일본 정부는 지질처분추진 방안을 강화하여 처분장 선정을 위한 새로운 절차를 마련하여 전국적으로 시행하고 있다. 지질처분 부지선정 기준은 기존 지구과학 자료를 바탕으로 2015년 5월에 규정되었다(Matsumoto et al., 2017).
일본 전역을 대상으로 지질처분 적합지를 식별하기 위해 적용되는 Technology WG(Geological Disposal Technology Working Group)의 요구 사항 및 기준은 Table 5와 같으며, 이 기준에 따른 지질처분 부지 적합성 분류체계는 Fig. 9와 같다(Matsumoto et al., 2017). Technology WG는 지질처분에 적합한 지질학적 특성 및 장기 안정성, 건설 및 운영의 안전성, 방사성 폐기물 운송의 안전 및 보안 관점에서 요구사항 및 기준을 선정하였다. 방사성 폐기물의 안정적 운송을 위해 일본에서는 바다와 인접한 연안 지역의 지질학적 특성을 우선적으로 평가하였다. 그 결과, 연안 지역 중 지하수 흐름 및 오염물질 운송이 느리며 융기율이 낮은 지역이 지질처분에 유리한 특성을 가지고 있음을 확인하고 지질처분장 개발이 가능하다고 결론지었다. Table 5에는 지질처분을 위한 열적, 수리지질학적 및 지구화학적 조건이 제외되어 있는데, 이러한 조건은 부지 선정 이후 부지 특성화 과정에서 평가되기 때문이다(Matsumoto et al., 2017). 열적, 수리지질학적 및 지구화학적 조건은 Table 6에 정리되어 있다.
Table 5 . The requirements and criteria for evaluation of site-suitability for geological disposal in Japan (modified after Matsumoto et al., 2017).
Relevant events and processes | Consequence or impact required to be precluded | Criteria |
---|---|---|
Volcanic/Igneous activity | Magma intrusion affecting physical isolation | Vicinity of volcanoes: Within an area of 15 km from the center of individual Quaternary volcanoes (or the caldera rim if this is greater) |
Fault movement | Fault movement affecting containment | Vicinity of active faults: Within the fracture zone around an active fault, the width of which is about 1/100 of the fault length |
Uplift/erosion | Uplift/erosion affecting physical isolation | Significant uplift/erosion: Net erosion greater than 300 m/100,000 years; in coastal areas, accounting for sea-level change, uplift rate greater than 90 m/100,000 years |
Geothermal activity | Geothermal activity affecting containment | High geothermal gradient: Geothermal gradient greater than about 15℃/100 m |
Volcanic thermal fluids and deep-seated fluids | Intrusion of exotic groundwater affecting containment | Presence of hydrothermal water or other deep-seated groundwater: Groundwater with pH less than 4.8 |
Unconsolidated geological formation | Geotechnical instability affecting safe construction | Location in unconsolidated geological formations: Geological formations younger than Middle Pleistocene as cover to a depth of greater than 300 m |
Volcanic eruption | Volcanic eruption affecting safe operation | Susceptibility to distant impacts from volcanic eruptions: Traces of Holocene pyroclastic flows or associated pyroclastic rocks |
Mineral resources | Future inadvertent human intrusion | Existence of mineral resources: Known oil, gas and coal fields, metal ores |
Table 6 . Favorable geological environment characteristics for geological disposal in Japan (modified after Matsumoto et al., 2017).
Favorable characteristics and properties of the geological environment in terms of the EBS | Favorable characteristics and properties of the geological environment in terms of the natural barriers | |
---|---|---|
Thermal environment | Low ambient rock temperature | - |
Mechanical regime | Small rock deformation | - |
Hydrological regime | - | Slow groundwater movement |
Geochemical environment | Neither high nor low groundwater pH | Neither high nor low groundwater pH |
Reducing groundwater | Reducing groundwater | |
Low dissolved inorganic carbon in groundwater | - |
2020년 11월 홋카이도에서는 HLW 지질처분 부지 선정절차의 1단계인 문헌조사를 최초로 착수하였으며, 향후 약 20년간 3단계에 걸친 조사를 수행할 예정이다(Kondo, 2021).
우리나라에서는 비록 한발 늦게 지질처분장 부지 선정을 시작하였지만, 광역 규모 지구화학적 부지 특성화에 필요한 수화학 자료를 제한적이나마 구축하였고 심도있는 지구화학적 해석 기술을 구비하고 있다. Kim et al.(2020)은 국내 심부 지하수(n = 355, 평균 심도 = 600 m)의 수화학 자료를 이용하여 PCA(주성분 분석) 및 SOM(자기조직화 지도)과 같은 데이터 기반 머신 러닝(data-driven machine learning)을 수행함으로써 국내 심부 지하수의 지구화학적 그룹을 분류하고 수화학 변수 간의 관계를 평가하였다(Fig. 10). 또한 각 지하수 그룹의 진화 과정을 설명할 수 있는 수화학 반응과 더불어 그룹 사이의 지하수 혼합을 체계화함으로써, 오랜 함양 연령을 나타낼 것으로 판단되는 국내 심부 지하수 환경에 대한 기초 특성화 모델을 제시하였다(Fig. 11).
이외에도 Chae et al.(2006)은 스웨덴에서 개발한 지하수 혼합 모델(M3 modeling)을 이용하여 심부 지하수와 천부 지하수 사이의 혼합을 평가한바 있다(Fig. 12). 즉, 지표수, 천부 지하수, 심부 지하수의 수화학/동위원소 자료를 이용하여 질량 균형 모델링(M3 modeling)을 수행함으로써, Ca-HCO3 유형의 천부 지하수, Na-HCO3 유형의 심부 지하수, 지표수 간의 혼합비를 계산할 수 있었다. 그 결과, 연구된 온천 지역 중앙부의 전형적인 Na-HCO3 유형 온천수는 심부 지하수의 상승(약 77%)과 함께 천부 지하수의 혼합(약 23%)에 의해 형성됨을 정량적으로 평가하였다. 이러한 통계적 혼합 모델(예: M3 modeling)을 이용하면 지역별/유역별 지하수 혼합 모델을 개발할 수 있고, 깊이에 따른 지하수 유형의 정량적인 변화(수화학 진화)를 쉽게 보여줄 수 있다. 또한, 통계적 혼합 모델의 수행 결과는 수리지질 모델 개발에 필수적인 경계조건 설정과 지하수 기원 이해에 활용됨은 물론 기반암 내 지하수의 체류시간을 추정하는데도 사용될 수 있기 때문에, HLW 지질처분장 부지 특성화에 있어 매우 중요한 역할을 할 수 있다.
Sung et al.(2012)은 우리나라 대표 심부 지하수인 Na-HCO3 유형 지하수의 수리지구화학 진화를 해석하기 위하여 반응 경로 모델링(reaction path modeling)을 수행하였다(Fig. 13). 모델링 결과, 초기 강우(Ca-Cl type)로부터 천부 지하수(Ca-HCO3 type)를 거쳐 최종 심부 지하수(Na-HCO3 type)로 점진적으로 변화하는 진화과정을 설명하였다. 침전광물상에 대한 모델 결과는 실제 국내 화강암에서 관찰되는 균열 충전 광물과 일치하였으며, 지하수의 심부 순환과 더불어 화강암과의 반응이 증가함에 따라 지하수의 pH는 점차 높아지고, 용존 양이온들의 농도 변화는 주요 조암광물의 용해와 함께 2차 광물의 침전 및 용해에 의해 조절됨이 확인되었다. 즉, 지하수가 화강암의 균열을 따라 흐르면서 물-암석 반응에 의해 생성되는 2차 광물은 gibbsite, hematite, Mn-oxide, kaolinite, chalcedony, chlorite, muscovite, calcite, laumontite, prehnite, analcime 순서로 침전되며, 대체로 실리카 광물이 2차 광물로 형성됨을 알 수 있었다. 2차 침전 광물은 HLW 지질처분장에서 방사성 핵종의 흡착 및 저감과 관련하여 매우 중요한 역할을 할 수 있다. 실제로 핀란드, 스웨덴, 캐나다와 같이 화강암질 암석에 처분장을 건설할 계획이 있는 나라에서는 균열 충전광물에 대해 광범위한 연구를 진행하여 왔다(Wallin and Peterman, 1999; Dideriksen et al., 2007). 우리나라 지역별/유역별 심부 지하수를 대상으로 반응 경로 모델링(reaction-path model)을 수행하고 균열 충전 광물의 종류와 분포를 예측 및 검증함으로써, 심부처분환경에서의 방사성 핵종의 흡착능 평가를 보다 실질적으로 수행할 수 있으며 결국 최적의 심층 처분 부지를 선정하는데 도움이 될 것이다.
본 리뷰 논문에서 검토한 모든 국가의 고준위 방사성 폐기물 지질처분장(최종 선정지 및 우선 후보지 포함)은 미국 Yucca mountain의 사례를 제외하고 지하수면 아래에 위치한다. 지하수 흐름이 있는 경우 누출된 방사성 핵종이 지하수 유동을 따라 이동하다 생물권으로 유출될 위험이 있다. 따라서 지질처분장 부지는 기본적으로 지하수의 흐름이 매우 느린 환경이여야 하고, 확산에 의한 방사성 핵종 이동을 차단하기 위해 지구화학적으로 높은 흡착 능력과 환원 조건을 가진 환경이어야 한다. 또한 공학적 방벽(주로 벤토나이트)이 안정화되고 최대한 매우 느리게 분해될 수 있도록 방벽 구성물질이 지구화학적으로 포화되어 있는 상태여야 한다. 뿐만 아니라 최소 100,000년 동안 생태계와 격리되어야 하는 처분장은 해당 기간 동안에 지질 환경 변화(예: 지진, 화산활동, 빙하기, 간빙기 등)로부터 안전하게 폐기물을 보관해야 하는데, 이러한 장기간 동안의 지질 환경 변화도 지하수화학 자료 해석을 통한 고수문(paleohydrology) 환경 연구를 통해 평가할 수 있다(Sahlstedt et al., 2012; Smellie et al., 2014).
HLW 지질처분을 위한 부지 적합성 평가에서 기반암과 지하수의 지구화학적 특성을 조사 평가하는 것은 안전한 지질처분장 선정의 과학적 근거를 확보하기 위해 매우 필수적이다. 부지 선정 단계부터 부지 선정 후 심층(정밀) 조사 단계와 처분장 건설 이후 모니터링 단계에 이르기까지 수리지구화학 모니터링은 지질학적/수리지질학적 모니터링과 함께 이루어져야 한다. 부지 특성화에 필요한 지화학 조사 항목 중 국내에서는 pH, Eh, 전기전도도(EC), 용존산소(DO), 주요 용존 이온(major ions), 미량원소(trace elements) 자료가 일부 구축되었으나, 심부 지하수 환경 및 고수문 특성 평가에 필수적인 동위원소 데이터(예: SO4의 34S, 18O, DIC의 13C, 14C, H2O의 2H, 18O), 방사성 핵종 거동에 직접적인 영향을 주는산화-환원 지시자(Fe2+/Fe3+, H2S/SO42-, Eh), 유기물(DOC), 콜로이드(colloids) 등의 자료는 매우 부족한 실정이다. 이와같은 지화학적 자료는 최적의 HLW 지질처분 부지 선정에 반드시 필요하며, 따라서 지역별/유형별 심부 지하수를 대상으로 조기에 구축하기 위한 체계적인 지화학적 조사 연구가 시급하다.
본 논문의 작성은 한국사용후핵연료관리핵심기술개발사업단(iKSNF)의 연구비 지원에 의해 이루어졌다. 또한 부분적으로 한국연구재단(과제번호 2021M2E1A1085202)과 한국지질자원연구원 주요사업(22-3411)의 지원을 받았다.
Table 1 . Summary of geologic options for radioactive waste repositories (modified after Alley and Parker, 2014).
Bedrock type | Advantages | Disadvantages | Importance of engineering barrier | Retrieval difficulty | Countries under operation | Countries under investigation |
---|---|---|---|---|---|---|
Rock salt (salt bed or dome) | Absence of groundwater; Crack recovery (salt creep); High heat resistance | Possibility of moisture flow due to heat; Hydrogen gas generation; High economic value (e.g., oil, gas, etc.); Requires detailed site characterization and investigation | High | High (due to crack recovery by salt creep) | USA (WIPP) | Germany (now discontinued), USA |
Shale/clay | Crack recovery; High adsorption capacity; Uranium deposits | Geotechnical instability; Possibility of fluid movement by faults; Hydrogen gas generation; High economic value (e.g., oil, gas, etc.) | Low | High (due to high geotechnical instability and crack recovery capacity) | Belgium, France, Swiss | UK, Japan |
Crystalline rock (granite) | Stability of mining; High heat resistance | Irregular crack fault system; Uncertainty about the presence or absence of faults; Low adsorption capacity; Requires detailed site characterization and investigation | High | Low (due to stability of mining) | Sweden, Finland | Canada, China, Republic of South Africa, Korea, Japan, Switzerland (now discontinued) |
Tuff | Dry environment; Stability of mining; High adsorption capacity | Oxidizing environment; Corrosion of copper/iron; Earthquake & volcanic activity; Possibility of runoff by rainwater; Requires detailed site characterization and investigation | High | Low (due to stability of mining) | - | USA (Yucca Mountain, now discontinued) |
Shale cap over crystalline rock | Includes both the advantages of shale and granite | Geologically/ geochemically the most ideal environment, but uncommon | Low | Low (due to stability of mining) | - | Canada |
Table 2 . List of currently active or closed underground research laboratories (modified after Birkholzer et al., 2012; Nuclear Energy Agency, 2013).
Locations | Rock formation | Depth (m) | Year initiated | Managing organization* |
---|---|---|---|---|
Climax, USA | Granite | 420 | 1978 - 1983 | DOE |
G-Tunnel, USA | Tuff | >300 | 1979 - 1990 | DOE |
Busted Butte, USA | Tuff | 100 | 1998 | DOE |
ESF, USA | Tuff | 300 | 1996 - 2009 | DOE |
WIPP, USA | Bedded salt | 655 | 1982 | DOE |
AECL, Canada | Granite | 240-420 | 1984 - 2010 | AECL |
Onkalo, Finland | Granite | 500 | 2004 | Posiva Oy |
Olkiuoto Research Tunnel, Finland | Granite | 60-100 | 1992 | Posiva Oy |
Amelie, France | Bedded salt | >300 | 1986 - 1992 | ANDRA |
Fanay-Augeres, France | Granite | - | 1980 - 1990 | IRSN |
Tournemire, France | Argillite (hard clay) | 250 | 1990 | IRSN |
Bure, France | Argillite (hard clay) | 500 | 2004 | ANDRA |
Stripa Mine, Sweden | Granite | 360-410 | 1976-1992 | SKB |
Äspö, Sweden | Crystalline rock | ~460 | 1995 | SKB |
Grimsel, Switzerland | Granite | 450 | 1984 | NAGRA |
Mont Terri, Switzerland | Opalinus clay (hard clay) | 250-320 | 1995 | Swisstopo |
Gorleben, Germany | Salt dome | 900 | 1990-2000 | BfS |
Konrad, Germany | Limestone covered with shale | 800-1300 | 2010-2013 | BfS |
Morsleben, Germany | Salt dome | 525 | 1981-1998 | BfS |
HADES, Belgium | Boom clay (plastic clay) | ~240 | 1984 | EIG EURIDICE |
Pécs, Hungary | Claystone (former U mine) | 1000 | 1995-1999 | PURAM |
Mizunami, Japan | Crystalline rock | 500 (1000 m planned) | 2005 | JAEA |
Horonobe, Japan | Sedimentary rock | 300 (500 m planned) | 2006 | JAEA |
KURT, Korea | Granite | 90 | 2006 | KAERI |
* Abbreviations: AECL = Atomic Energy of Canada Ltd; ANDRA = Agence nationale pour la gestion des déchets radioactifs, France; BfS = Radioaktivität in der Umwelt, Germany; DOE = Department of Energy, USA; EIG EURIDICE = Economic Interest Grouping, European Underground Research Infrastructure for Disposal of nuclear waste in a Clay Environment, Belgium; IRSN = L'Institut de Radioprotection et de Sûreté Nucléaire, France; JAEA = Japan Atomic Energy Agency; KAERI = Korea Atomic Energy Research Institute; NAGRA = Swiss National Cooperative for the Disposal of Radioactive Waste, PURAM = Public Limited Company for Radioactive Waste Management, Hungary; SKB = Swedish Nuclear Fuel and Waste Management Company; Swisstopo = Swiss Federal Office of Topography..
Table 3 . Hydrochemical parameters for site investigation of deep groundwaters and reasons for requiring data (modified after Andrews et al., 1988; Bath, 2002).
(1) | |
Major constituents: Ca, Mg, Na, K, Cl, F, SO4, HCO3, CO3, Si | |
Minor constituents: SiO2, Br, NO3, H2S, U, I, NH4, Fe(total) | |
Physical parameters: temperature, pH, Eh, conductivity, dissolved oxygen, salinity | |
Isotopic parameters: 18O, 2H, 3H, 13C, 14C, 34S, 22Rn | |
(2) | |
4He, 234U/238U, 226Ra, 36Cl and neutron flux, 18O and 34S in sulphate, 34S in reduced S species, Li, Sr, Ba, | |
Al, B, Fe (II, III), Mn, As(III, IV), Cu, Zn, Cr, Rb, PO4, DOC, colloids, Rn, U | |
(3) | |
NO2, NH4, Cd, Pb, Co, Ni, V, Mo, Be | |
pH | Canister corrosion, radionuclide solubilities, speciation |
HCO3 | Carbonate equilibrium controlling pH, complexation |
Salinity, TDS | Bentonite stability, competitive sorption |
DO | Canister corrosion, redox conditions for fuel dissolution, and speciation |
Na, K, Ca, Mg | Competitive sorption on bentonite, stability of compacted bentonite, loss of swelling capacity |
Eh, Fe2+/Fe3+, H2S/SO4 | Redox conditions for dissolved and speciation, proxy indicators for dissolved oxygen, sulfide corrosion of copper |
DOC, colloids | Redox conditions, colloid formation and complexation |
NH4 | Canister corrosion |
Rn, U, (Ra) | Radiological hazard of excavation, redox indicator (U only), analogue radionuclides |
Cl, Br | Total salinity, sources of salinity |
Si, Al | Geochemical model for bentonite stability |
18O, 2H | Water sources |
13C, 14C | Carbon sources, biological activity, water age |
3H | Recent infiltration |
4He | Old groundwater, flow heterogeneity and mixing |
Table 4 . Constituents of the descriptive hydrogeological site model in Canada (after Raven et al., 2010).
Basic properties to be contained | Specifications |
---|---|
Petrophysical properties | Rock density, porosity, residual fluid saturations, rock permeability to gas and brine, mercury injection pore-size distribution, gas entry pressure, etc. |
Diffusion properties | Effective diffusion coefficients, diffusion porosity |
Groundwater characterization | Shallow groundwater chemistry, deep groundwater chemistry (field parameters, major ions and trace elements, environmental isotopes, tritium, etc.) |
Porewater characterization | Major ions, environmental and Sr isotopes, CH4 and CO2 gases, porewater pH and redox conditions, He |
Radioisotopes in groundwater and porewater | 14C, 36Cl and 129I |
Formation hydraulic conductivity | Shallow bedrock, deep bedrock |
Fluid density | - |
Formation compressibility and specific storage | Shallow bedrock, deep bedrock |
Formation pressures and hydraulic heads | Shallow bedrock, deep bedrock |
Hydrostratigraphic units | - |
Hydrogeological systems | Shallow system, intermediate system, deep aquiclude system, deep over-pressured system |
Table 5 . The requirements and criteria for evaluation of site-suitability for geological disposal in Japan (modified after Matsumoto et al., 2017).
Relevant events and processes | Consequence or impact required to be precluded | Criteria |
---|---|---|
Volcanic/Igneous activity | Magma intrusion affecting physical isolation | Vicinity of volcanoes: Within an area of 15 km from the center of individual Quaternary volcanoes (or the caldera rim if this is greater) |
Fault movement | Fault movement affecting containment | Vicinity of active faults: Within the fracture zone around an active fault, the width of which is about 1/100 of the fault length |
Uplift/erosion | Uplift/erosion affecting physical isolation | Significant uplift/erosion: Net erosion greater than 300 m/100,000 years; in coastal areas, accounting for sea-level change, uplift rate greater than 90 m/100,000 years |
Geothermal activity | Geothermal activity affecting containment | High geothermal gradient: Geothermal gradient greater than about 15℃/100 m |
Volcanic thermal fluids and deep-seated fluids | Intrusion of exotic groundwater affecting containment | Presence of hydrothermal water or other deep-seated groundwater: Groundwater with pH less than 4.8 |
Unconsolidated geological formation | Geotechnical instability affecting safe construction | Location in unconsolidated geological formations: Geological formations younger than Middle Pleistocene as cover to a depth of greater than 300 m |
Volcanic eruption | Volcanic eruption affecting safe operation | Susceptibility to distant impacts from volcanic eruptions: Traces of Holocene pyroclastic flows or associated pyroclastic rocks |
Mineral resources | Future inadvertent human intrusion | Existence of mineral resources: Known oil, gas and coal fields, metal ores |
Table 6 . Favorable geological environment characteristics for geological disposal in Japan (modified after Matsumoto et al., 2017).
Favorable characteristics and properties of the geological environment in terms of the EBS | Favorable characteristics and properties of the geological environment in terms of the natural barriers | |
---|---|---|
Thermal environment | Low ambient rock temperature | - |
Mechanical regime | Small rock deformation | - |
Hydrological regime | - | Slow groundwater movement |
Geochemical environment | Neither high nor low groundwater pH | Neither high nor low groundwater pH |
Reducing groundwater | Reducing groundwater | |
Low dissolved inorganic carbon in groundwater | - |