• Core AA-1 was collected to analyze coalbed gases from the Asem- Asem Basin, Indonesia.

• Coalbed methane of core samples was derived from both primary microbial and thermogenic sources.

• Abiogenic CO₂ of coalbed gases was originated from the Cretaceous Meratus subduction complex.

석탄층 가스(coalbed gases)는 식물성 유기물의 분해와 석탄화(coalification) 과정을 거쳐 형성되며, 탄화정도에 의해서 석탄층 가스의 종류와 기원이 다양하게 나타난다(Flores et al., 2008; Moore, 2012). 석탄층 메탄(coalbed methane)은 1980년대 이후부터 미국, 호주, 중국, 인도, 캐나다에서 상업적인 생산이 시작되었고(Moore, 2012),최근 인도네시아, 러시아, 네덜란드, 모잠비크 등에서도 활발히 생산되고 있다(Stevens and Hadiyanto, 2004; Sosrowidjojo and Saghafi, 2009; Susilawati et al., 2013; Dai et al., 2019). 석탄층 메탄의 생산 초기에는 주로 열기원 메탄(thermogenic methane)으로 구성된 역청탄(bituminous)층이 상업적 생산의 대상이었는데, 탈휘발작용(devolatilization)이 메탄 부존량을 조절하는 주요 인자로 해석되었다(Moore et al., 2014). 1990년대 이후에는 아역청탄(subbituminous)이 역청탄에 비하여 상대적으로 두껍게 발달하고 얕은 매몰 심도에 부존하여 상업 생산의 경제성이 높기 때문에 미생물기원 메탄(microbial methane)에 대한 상업적인 개발이 시도되었다(Aikuan et al., 2010; Sulsilawati et al., 2013; Moore et al., 2014). 지속적인 석탄층 메탄의 생산 기술 발전은 전 세계적 가스수요의 부족분을 충당할 수 있을 것으로 판단된다(Moore, 2012; Takeshita, 2013; Kim, 2015).

석탄층 가스의 메탄생성경로(methanogenic pathways)는 일차적 미생물기원, 이차적 미생물기원, 열기원으로 구분된다(Hoşgörmez et al., 2002; Flores et al., 2008; Aikuan et al., 2010; Moore, 2012). 담수 또는 기수 환경(freshwater or brackish environments)에서 일차적 미생물기원 메탄은 미생물의 메틸발효작용(microbial methyl-type fermentation; CH₃COOH → CH₄ + CO₂) 작용에 의해서 생성된다(Whiticar, 1999; Flores et al., 2008). 메틸발효작용에 의해서 메탄의 약 70%가 형성되고, 일부는 미생물의 이산화탄소환원작용(microbial CO₂ reduction; CO₂ + 8H⁺ + 8e^- → CH₄ + 2H₂O)에 의해서 생성된다(Whiticar, 1999). 해양 환경의 일차적 미생물기원 메탄은 미생물의 이산화탄소환원작용에 의해서만 생성된다(Whitica, 1999; Chun et al., 2011). 이차적 미생물기원 메탄은 석탄층이 융기하여 얕은 매몰 심도로 이동된 경우에 석탄층으로 지하수가 유입되어 생성되며, 열기원 메탄과 혼합되어 나타나기도 한다(Hoşgörmez et al., 2002; Flores et al., 2008; Zhang et al., 2019). 열기원 메탄은 석탄층의 매몰작용으로 압력 증가와 지열에 의한 온도 증가로유기물의 탈수화(dehydration)와 역청화(bituminzation) 작용으로 형성된다(Hoşgörmez et al., 2002; Strąpoć et al., 2006). 석탄층 가스의 기원과 메탄생성경로를 밝히기 위해서는 석탄층 메탄, 에탄, 이산화탄소의 탄소 및 수소동위원소 분석((δ¹³C_CH4, δ¹³C_C2, δ¹³C_CO2, δD_CH4, Strąpoć et al., 2007), 탄화수소 지표(hydrocarbon index, C_HC=C₁/C₂+C₃, Kotarba and Rice, 2001)와 이산화탄소-메탄 지표(Carbon dioxide-methane index, CDMI=[CO₂/(CH₄+CO₂)]*100(%), Kotarba and Rice, 2001) 분석이 필요하다.

국내에서는 일부 무연탄층의 석탄층 가스 자원 잠재력에 대한 연구가 있었으나, 석탄층 가스 기원과 메탄생성경로에 대한 연구는 수행되지 않았다(Park, 1999; Park, 2009). 이번 연구에서는 인도네시아 아셈-아셈분지(Asem-Asem Basin)에서 채취된 시추코어의 석탄층 가스의 성분과 기원을 분석하여 석탄층 메탄의 생성경로를 밝히고자 한다.

인도네시아 칼리만탄 동부에는 석탄층을 포함하는 퇴적분지가 다수 분포하는데, 이들은 바리토분지(Barito Basin), 아셈-아셈분지, 파시르분지(Pasir Basin), 쿠타이분지(Kutai Basin), 베라우분지(Berau Basin), 북측 타라칸분지(North Tarakan Basin)로 구분된다(Fig. 1a, Stevens and Hadiyanto, 2004; Singh et al., 2010; Witts et al., 2012; Friederich et al., 2016). 칼리만탄 남동부 바리토분지와아셈-아셈분지 사이에 위치하는 메라투스섭입복합체(Meratus subduction complex)는 중생대 백악기 시기에순다랜드(sundaland)의 동쪽 경계에서 형성된 섭입복합체(subduction complex)의 일부로 해석되었는데(Fig. 1a), 초염기성 암석(오피올라이트), 변성암(천매암과 편암), 페페라이트(peperite), 석회암, 방산충 쳐트를 포함하는 멜란지(mélange)로 구성되어 있다(Wakita et al., 1998; Witts et al., 2012). 초기 백악기에 형성된 메라투스섭입복합체는 후기 백악기의 화산암류와 퇴적암에 의해서 부정합적으로 일부 피복되어 있다(Wakita et al., 1998). 에오세 시기에는 현재 아셈-아셈분지, 바리토분지, 쿠타이분지들이합쳐진 ‘동칼리만탄 대분지(East Kalimantan Mega Basin)’ 에서 퇴적물이 퇴적되었으며, 초기 올리고세 시기에 단층운동으로 현재 바리토분지와 아셈-아셈분지를 포함하는 남측에 하나의 분지와 북측의 쿠타이분지가 분리되었다(Witts et al., 2012). 마이오세 시기에는 메라투스섭입 복합체와 후기 백악기 화산암류와 퇴적암 분포지역의 융기작용으로 메라투스 산맥이 형성되었으며, 이 산맥을 경계로 서측의 바리토분지와 동측의 아셈-아셈분지로 다시 분리되었다(Witts et al., 2012).

Figure 1. Map showing the location of the core AA-1 recovered from the Asem-Asem Basin, southeast Kalimantan, Indonesia. (a) Five major coal-bearing basins (yellow color) are developed in the eastern part of Kalimantan (modified from Stevens and Hadiyanto, 2004; Singh et al., 2010; Witts et al., 2012; Friederich et al., 2016). Meratus subduction complex is located at the boundary between the Asem-Asem Basin and the Barito Basin (Wakita et al., 1998). The inferred boundary (black dot line) of the southern Sundaland is shown in the inset map (Wakita et al., 1998). MS: Makassar Strait, (b) Cenozoic geology and core site in the Asem-Asem Basin.

아셈-아셈분지는 중생대 백악기 기반암 상부에 에오세~올리고세(Oligocene) 시기에 충적선상지, 하천, 연안이나천해에 퇴적된 탄중층(Tanjung Formation), 올리고세~마이오세 시기에 연안과 심해에서 퇴적된 버라이층(Berai Formation), 마이오세에 삼각주에 퇴적된 와루킨층(Warukin Formation), 플라이오세~플라이스토세에 선상지에서 퇴적된 다호르층(Dahor Formation)이 퇴적되어있다(Fig. 1b, Demchuk and Moore, 1993; Witts et al., 2012). 아셈-아셈분지에서 석탄층은 에오세~올리고세 탄중층과 마이오세 와루킨층에서 보고되었다(Singh et al., 2010; Friederich et al., 2016). 탄중층이 퇴적된 에오세 시기에는 칼리만탄과 술라웨시(Sulawesi) 사이의 마카사르 해협(Makassar Strait)에서 화산들이 분화하였으며(Fig. 1a), 탄중층의 석탄층과 쇄설성 퇴적암층에는 화산쇄설성(pyroclastic) 또는 재동된 화산재(epiclastic volcanic ash)가 빈번히 협재된다(Ruppert and Moore, 1993). 바리토분지와 파시르분지의 탄중층은 주로 역청탄으로 구성되어 있으며, 석탄층의 두께는 9~15 m 범위이다(Ruppert and Moore, 1993; Belkin et al., 2009). 바리토분지 와루킨층의 석탄층은 주로 갈탄(lignite) 또는 아역청탄으로 구성되어 있고, 석탄층의 두께는 15~100 m 범위이다(Susilawati et al., 2013; Friederich et al., 2016).

인도네시아 칼리만탄 남동측에 위치하는 아셈-아셈분지에서 AA-1 시추공(길이 540.3 m)을 2014년에 획득하였으며(Fig. 1b), 시추 지역에는 올리고세~마이오세 시기에 퇴적된 버라이층이 노출되어있다(Fig. 1b). 시추코어의 암상과 퇴적구조는 시추현장에서 기재하였으며, 110~220 meter below surface (mbs) 구간은 시추코어를 채취하지 않고 굴착하여 암상 기재를 하지 못하였다. 석탄층 가스 시료는 시추코어를 획득한 직후에 석탄층과 석탄질 셰일로부터 일부 시료를 채취하여 20 mL serum 유리병에 넣고 고무 마개와 알루미늄 뚜껑을 사용하여 밀봉하여 국내 실험실로 운반하였다. 석탄층 가스 시료는505.90∼506.60 mbs, 507.10∼507.40 mbs, 508.40∼508.50 mbs, 514.35∼514.67 mbs, 516.80∼517.10 mbs, 517.10∼517.37 mbs 구간에서 채취되었다. 시추코어 깊이 505.90~506.60 mbs의 시료는 석탄층에서 채취되었고, 나머지 구간의 시료는 석탄질 셰일에서 획득되었다(Fig. 2).

Figure 2. A columnar section showing lithologic variations from core AA-1 in the Asem-Asem Basin, Southeast, Indonesia. Core sediments were divided into basement, clastic sedimentary rocks (Sedimentary Unit-1; SU-1), and limestone (Sedimentary Unit-2; SU-2). A prominent unconformity was developed between the basement and SU-1. Coal and coaly shale were only identified from SU-1a, and the six coalbed gas samples were collected from the lower part of SU-1a from core AA-1.

이 시료들의 가스 성분 분석과 이산화탄소(δ¹³C_CO2; VPDB)와 에탄(δ¹³C_C2; VPDB)의 탄소동위원소 분석은 미국Isotech 회사의 가스크로마토그래피-연소-질량분석기와 가스크로마토그래피-열분해-질량분석기(gas chromatography-combustion-isotope ratio mass spectrometry/gas chromatography-pyrolysis-isotope ratio mass spectrometry; GC-C-IRMS/GC-P-IRMS)를 사용하였다. 동일 시료를 사용하여 탄화수소 가스 분석과 석탄층 메탄 탄소동위원소(δ¹³C_CH4; VPDB) 분석은 미국 Isotech 회사의 가스크로마토그래피 -연소-질량분석기와 가스크로마토그래피-열분해-질량분석기를 사용하였고, 메탄의 수소동위원소(δD_CH4; VSMOW)분석은 미국 Isotech 회사의 공동광자감쇠분광기(cavity ring down spectroscopy; CRDS)를 사용하였다. 미국 Isotech 회사 분석 장비의 재현성(reproduciblity)은 탄소동위원소 분석의 경우는 ±0.3‰이며, 수소동위원소 분석의 경우는 ±1.0‰이다.

4.1. 시추코어 암상

아셈-아셈분지 북동쪽에 위치하는 AA-1 시추공은 암상에 의해서 기반암, 석탄층을 포함하는 쇄설성 퇴적암(SU-1), 석회암(SU-2)로 구분된다(Fig. 2). 기반암(525.8~540.3 mbs)은 사문암(serpentine)으로 구성되어 있으며, 기반암의 상부 구간은 풍화양상이 심하게 나타난다(Fig. 3a). SU-1(220.0~525.8 mbs)은 기반암 상부에 부정합 경계를 보이며, 부정합면 직상부에 각력암(breccia)이 놓인다(Fig. 3a). SU-1은 암상의 차이에 의해, 석탄층을 포함하는 SU-1a와 사암층이 우세한 SU-1b로 세분된다(Fig. 2). SU-1a(300.0~525.8 mbs)는 각력암, 역암, 사암, 실트암,이암, 석탄층, 석탄질 셰일로 구성되어 있다(Figs. 2 and 3). SU-1a에서는 실트암(최대 두께 약 28 m)이 우세하며, 석탄층과 석탄질 셰일(최대 두께 약 3.3 m)은 423∼520 mbs구간에서만 총 24매가 협재되어 있다(Figs. 3c and 3h).역암은 SU-1a 하부 구간에서 약 두께 10 cm 이내로 협재되어 있으며, 세립질 사암에는 엽리와 사엽리가 잘 발달되어 있다(Figs. 3b and 3e). 괴상의 이암에서는 생흔화석과 나무뿌리화석이 관찰되며(Figs. 3b and 3f), 엽리가 발달된 이암과 석탄질 셰일에서는 화산재층이 빈번히 협재된다(Figs. 3d and 3h). 이암과 실트암이 교호하는 암상에서는 파형(wavy)의 엽리 또는 층리가 발달된다(Figs. 3d and 3g). 그리고 SU-1b(220~300 mbs)는 SU-1a의 최상부 두꺼운 이암(약 15m)과 정합적인 경계를 보이며, 장석질사암이 우세하며(최대 두께 약 16 m), 이암과 실트암이 협재된다(Fig. 2). SU-2(0~110 mbs)는 대부분 석회암으로 구성되어 있다(Fig. 2). 시추코어 110~220 mbs 구간은 시료를 채취하지 않고 굴착한 지점으로 쇄설성 퇴적암으로 구성된 SU-1과 석회암으로 구성된 SU-2의 경계가 불확실하다(Fig. 2).

Figure 3. Photographs showing various lithologies of the lower part of clastic sedimentary rocks (SU-1a) in core AA-1 from the Asem-Asem Basin. (a) Serpentine (Sp) basement and overlying breccia (Bc) are separated by an unconformity reveal at the 525~528 meter below surface (mbs) below which weathered serpentine (wSp) was formed. (b) Various lithologies of coaly shale (Cs), gravelstone (G), sandstone (Sd), and mudstone (M) were deposited at 519.5~522 mbs. (c) The thick-bedded coaly shale appear at 513.4~517 mbs. (d) Alteration of mudstone (M) and siltstone (St), coaly shale, and coal were deposited at 457.1~463.8 mbs. Enlarged view of (e) massive gravelstone, (f) bioturbated mudstone, (g) wavy-laminated siltstone, and (h) volcanic ash-rich coaly shale.

4.2. 석탄층 가스의 성분과 동위원소

AA-1 시추코어 SU-1a의 505.90∼517.37 mbs 구간에서는 석탄층과 석탄질 셰일에서 채취된 6개의 석탄층 시료의 가스 성분과 동위원소 값이 분석되었다. 석탄층 가스의 탄화수소 가스(hydrocarbon gas)를 100%로 환산한 결과는 메탄(C₁) 값이 87.35∼95.29% 범위로 가장 높게 나타났다(Table 1). 에탄(C₂)과 프로판(C₃) 값은 각각 3.65~9.97% 범위와 1.01∼2.48% 범위를 보인다(Table 1). 메탄, 에탄, 프로판 함량의 계산식에 의해서 구해진 탄화수소지표(C_HC)는 7.0∼16.5% 범위이다(Table 1). 석탄층의총 가스 함량을 100%로 환산한 결과에서는 이산화탄소함량이 2.25~18.31%로 분석되었다(Table 2). 석탄층 메탄과 이산화탄소 함량의 계산식에 의해서 구해진 이산화탄소-메탄지표(Carbon dioxide-methane index; CDMI=[CO₂/(CH₄+CO₂)]*100(%), Kotarba and Rice, 2001)는 57.5∼86.6% 범위이다(Table 2).

Table 1 . Hydrocarbon gas compositions and carbon (δ¹³C_CH4) and hydrogen (δD_CH4) isotope ratios of coalbed methane in AA-1 core samples from the Asem-Asem Basin, Indonesia.

Depth (mbs)	Lithology	Hydrocarbon gas composition (100%)					CHC	Stable isotopes (‰)
		C1	C2	C3	C4	C5	C1/C2+C3	δ13CCH4	δDCH4
505.90∼506.60	coal	92.33	5.31	2.24	0.12	0.01	12.2	nd	nd
507.10∼507.40	coaly shale	87.35	9.97	2.48	0.10	0.10	7.0	-58.8	-252.1
508.40∼508.50	coaly shale	94.24	4.51	1.21	0.04	0.01	16.5	-59.8	-252.7
514.35∼514.67	coaly shale	94.22	4.64	1.09	0.04	0.01	16.4	-59.7	-252.4
516.80∼517.10	coaly shale	93.41	5.38	1.16	0.03	nd	14.3	-59.1	-252.9
517.10∼517.37	coaly shale	95.29	3.65	1.01	0.05	0.01	10.1	-60.3	-252.3

Hydrocarbon gases were normalized to 100%. C_HC; hydrocarbon index (C₁/C₂+C₃, Kotarba and Rice, 2001). mbs; meter below surface. nd; no detection..

Table 2 . Molecular compositions and carbon isotope ratios of ethane (δ¹³C_C2) and carbon dioxide (δ¹³C_CO2) of coalbed gases in AA-1 core samples from the Asem-Asem Basin, southeast Kalimantan, Indonesia.

Depth (mbs)	Molecular composition (mol %)								Stable isotopes (‰)		CDMI (%)
	C1	C2	C3	C4+5	CO2	N2	O2	CO	δ13CC2	δ13CCO2
505.90∼506.60	1.04	0.0598	0.0252	0.0014	6.71	84.25	6.86	0.067	-32.8	-7.3	86.6
507.10∼507.40	0.972	0.111	0.0276	0.0022	2.37	91.44	3.91	0.100	-31.2	-8.2	70.9
508.40∼508.50	6.12	0.293	0.0784	0.0029	18.31	72.04	2.27	nd	-31.5	-6.2	74.9
514.35∼514.67	4.95	0.244	0.0573	0.0026	16.34	75.41	2.08	nd	-31.8	-6.2	76.7
516.80∼517.10	3.70	0.213	0.0459	0.0022	5.01	84.57	5.46	nd	nd	-7.0	57.5
517.10∼517.37	0.939	0.0718	0.0214	0.0013	2.25	91.12	4.50	0.049	nd	-8.6	70.6

CDMI; carbon dioxide-methane index ([CO₂/(CH₄+CO₂)]*100(%), Kotarba and Rice, 2001). mbs; meter below surface..

석탄층 메탄의 탄소동위원소(δ¹³C_CH4) 값은 –60.3∼–58.8‰ 범위이며, 수소동위원소(δDCH4) 값은 –252.9∼–252.1‰범위이다(Table 1). 석탄층 메탄의 탄소동위원소/수소동위원소 값은 미생물기원 가스와 열기원 가스의 전이 구간(transition)과 미생물기원 메틸 발효작용과 이산화탄소 환원작용 혼합(mix) 구간에 도시되었다(Fig. 4). 석탄층의 메탄의 탄소동위원소/탄화수소지표 값은 성숙 초기의 열기원 가스(early mature thermogenic gas; EMT)와 혼합구간에 도시되었다(Fig. 5). 석탄층 에탄의 탄소동위원소(δ¹³C_C2) 값은 –32.8∼–31.2‰ 범위이고, 이산화탄소의 탄소동위원소(δ¹³C_CO2) 값은 –8.6∼–6.2‰ 범위이다(Table 2).

Figure 4. Diagram showing a combination of δ¹³C_CH4 and δD_CH4 to classify the microbial and thermogenic origins of coalbed methane in AA-1 core samples from the Asem-Asem Basin, Indonesia. The coalbed methane of AA-1 core samples (red solid circles) is plotted to a mixture of methyl-type fermentation and CO₂ reduction, and transition between microbial and thermogenic origins in the gas genetic field of Whiticar (1999). Coalbed methane from the Ordos Basin, China (open circles, Zhang et al., 2019), and the Powder River Basin, USA (open triangles, Flores et al., 2008). Headspace gases from marine sediments in the East Sea (open rectangular, Chun et al., 2011).

Figure 5. Diagram showing combined δ¹³C_CH4 and hydrocarbon index (C_HC=C₁/C₂+C₃, Kotarba and Rice, 2001) of coalbed gases in AA-1 core samples. The coalbed gases of AA-1 core samples (red solid circles) are plotted to early mature thermogenic gas or mixing of microbial and thermogenic origins in the genetic fields (Milkov and Etiope, 2018). CR: CO2 reduction, EMT: early mature thermogenic gas, LMT: late mature thermogenic gas, MF: methyl-type fermentation, OA: oil-associated thermogenic gas, SM: secondary microbial. Bohai Bay Basin, China (blue solid circles, Liu et al., 2019), Qaidam Basin, China (green solid circles, Liu et al., 2019).

석탄층 에탄의 탄소동위원소/메탄의 수소동위원소 값은 비해성 석탄층 가스(non-marine coal-type gas) 구간에 도시되었다(Fig. 6a). 석탄층 에탄의 탄소동위원소/메탄의 탄소동위원소 값은 석탄기원과 미생물기원의 혼합 구간에 도시되었다(Fig. 6b). 석탄층 이산화탄소의 탄소동위원소/메탄의 탄소동위원소의 탄소동위원소 분별계수(carbon isotope separation factor; Ɛ_c) 값은 미생물기원 메틸 발효작용과 이산화탄소환원작용의 혼합 구간에 도시된다(Fig. 7). 석탄층 이산화탄소의 탄소동위원소/이산화탄소-메탄지표(CDMI) 값은 비생물기원(abiogenic) 이산화탄소 구간에 도시된다(Fig. 8).

Figure 6. Diagrams showing δ¹³C_C2 versus δ¹³D_CH4 (a) and δ¹³C_CH4 (b) of coalbed gases in AA-1 core samples. The coalbed gases of AA-1 core samples (red solid circles) were plotted to non-marine coal-type gas or a mixture of microbial and coal-type gases in the genetic fields (Liu et al., 2019). Coal-type gases in the Bohai Basin samples (blue solid circles) were distinguished from microbial gases in the Qaidam Basin (green solid circles), China (Liu et al., 2019).

Figure 7. Diagram showing a combination of δ¹³C_CO2 and δ¹³C_CH4 to analyze carbon isotope separation factor (Ɛc) of coalbed gases in core AA-1 samples. The coalbed gases of core AA-1 samples (red solid circles) were mainly plotted at methyl-type fermentation and mixed C_CO2 reduction in the genetic fields (Moore et al., 2014). The secondary microbial methane (SM; blue dot line) was clarified in different methanogenic pathways with primary microbial methane in coalbed gases from the Ordos Basin, China (open circles, Zhang et al., 2019) and Powder River Basin, USA (open triangles, Flores et al., 2008).

Figure 8. Diagram showing a combination of δ¹³C_CO2 and CDMI ([CO₂/(CH₄+CO₂)]*100) to identify carbon dioxide origin of coalbed gases in AA-1 core samples of the Asem-Asem Basin, Indonesia. The coalbed gases of AA-1 core samples (red solid circles) were plotted abiogenic CO₂ source (magmatic or mantle origin) in the genetic fields (Kotarba and Rice, 2001). The secondary CO₂ (SM; blue dot line) is associated with a microbial methanogenic pathway in coalbed gases from the Ordos Basin, China (open circles, Zhang et al., 2019).

5.1. 시추코어의 층서와 퇴적환경

AA-1 시추코어의 최하부(525.8~540.3 mbs) 구간에서는 사문암이 확인되었는데(Fig. 3a), 이것은 중생대 백악기에 형성된 메라투스섭입복합체의 일부로 해석된다(Wakita et al., 1998). 메라투스섭입복합체는 주로 아셈-아셈분지와 바리토분지 사이에 산맥에 노출되어 있는데, 이와 동일한 암상의 기반암이 AA-1 시추공의 동측 탄중층으로 둘러 쌓인 충적층 하부에서도 보고되었다(Fig. 1b, Wakita et al., 1998; Witts et al., 2012). AA-1 시추지역에 노출된 석회암질 버라이층(Fig. 1b)은 시추공의 상부(SU-2; 0~110 mbs)까지 연장된다(Fig. 2), 시추공에서 기반암인 백악기 사문암(메라투스섭입복합체)과 올리고세~마이오세 버라이층 사이에 위치하는 SU-1(220.0~525.8 mbs)은 층서적으로 에오세~올리고세 탄중층으로 해석된다(Demchuk and Moore, 1993; Witts et al., 2012; Friederich et al., 2016).

AA-1 시추코어 SU-1a의 최하부 경계에는 풍화된 사문암 상부에 부정합적으로 각력암이 놓이는데, 이것은 SU-1a의 기저역암으로 해석된다(Fig. 3a). SU-1a의 기저역암상부에는 생흔화석과 나무뿌리화석이 포함된 괴상의 이암, 사엽리가 발달된 사암, 이암편을 가지는 얇은 두께의 자갈암이 놓이는데(Figs. 3e and 3f), 이 암상들은 충적평원과 소규모 하천에서 퇴적된 것으로 해석된다(Witts et al., 2012; Friederich et al., 2016). SU-1a에서는 이암과 실트암이 교호하는 암상이 우세하게 발달하며, 실트암에서는 파형과 렌즈형의 엽리 또는 층리가 발달되는데(Fig. 3g), 이 암상들은 조간대 환경에서 퇴적된 것으로 해석된다(Witts et al., 2012; Friederich et al., 2016). 석탄층과 석탄질 셰일(Figs. 3c and 3d)은 SU-1a(423∼520 mbs;총 두께 약 17 m)에서만 협재되는데, 소규모 하천 주변의 습지에서 형성된 것으로 해석된다(Witts et al., 2012; Friederich et al., 2016). 바리토분지 탄중층의 석탄층(총두께 약 15 m)도 하천과 조간대 주변의 습지에서 형성된 것으로 해석되었다(Fig. 1b, Witts et al., 2012; Friederich et al., 2016).

SU-1a의 이암, 실트암, 석탄질 셰일에서는 화산재가 빈번히 협재된다(Figs. 3d and 3h). Ruppert and Moore (1993)는 아셈-아셈분지 북쪽에 발달된 파시르분지 세나킨 지역에서 탄중층에 화산재층이 빈번히 협재되는 것을 보고하였다. 아셈-아셈분지 서측 바리토분지 탄중층에서는 화산재층이 보고되지 않았는데, 이것은 화산지대(칼리만탄과 술라웨시 사이의 마카사르 해협, Fig. 1a)와 거리 또는 화산재의 확산 방향 등의 영향으로 해석된다(Witts et al., 2012). SU-1b는 상향세립화 경향을 보이는 두꺼운 장석질 사암과 나무뿌리화석을 포함하는 이암과 실트암으로 구성되어 있으며(Fig. 2), 석탄층과 석탄질 셰일은 발달되지 않는다. SU-1b는 하도 제방의 붕괴로 형성된 층상퇴적체로 해석된다(Witts et al., 2012; Friederich et al., 2016).

5.2. 석탄층 가스의 기원과 메탄생성경로

아셈-아셈분지 AA-1 시추공 505.90∼517.37 mbs 구간에서 채취된 석탄층과 석탄질 셰일의 메탄 탄소동위원소 /수소동위원소 값은 미생물의 이산화탄소환원작용과 메틸발효작용의 혼합 지점과 미생물기원과 열기원의 전이지점에 도시되었다(Fig. 4). 석탄층 가스의 탄소동위원소분별계수(Ɛ_c)는 미생물의 메틸발효작용과 이산화탄소환원작용의 혼합 구간에 도시되었다(Fig. 7). AA-1 시추공 시료의 탄소동위원소 분별계수(Ɛ_c)는 최대 약 55에 정도인데, 이 값은 염수환경의 미생물 이산화탄소환원작용(Ɛ_c=65~75) 범위보다 낮은 담수환경의 미생물 메틸발효작용(Ɛ_c=40∼55)에 가깝다(Whitica, 1999). AA-1 시추공 시료의 석탄층 메탄 수소동위원소 값은 –252.9∼–252.1‰ 범위이다(Table 1, Fig. 4). 이 수소동위원소 값은 담수 또는 기수환경의 메탄 수소동위원소 값(–400∼–250‰)의범위에 포함되며, 염수환경에서는 메탄의 수소동위원소값(–250∼–170‰)에 비하여 다소 결핍된 것이다(Whiticar, 1986). AA-1 시추공 시료의 석탄층 메탄 수소동위원소값과 탄소동위원소 분별계수(Ɛ_c) 값은 담수와 기수환경이 우세한 퇴적환경 해석을 지시하는 것이다. AA-1 시추공시료에서는 이차적인 미생물기원 메탄의 탄소동위원소값과 이산화탄소-메탄지표(CDMI) 특성이 나타나지 않는다(Fig. 8, Flores et al., 2008; Milkov and Etiope, 2018; Zhang et al., 2019). 중국 오도스분지(Ordos Basin)의 고생대 페름기 석탄층 메탄의 탄소동위원소 분별계수(Ɛ_c)값은 이차적 미생물기원 메탄이 미생물의 이산화탄소환원작용 또는 메틸발효작용과의 혼합에 의해서 생성된 것을 지시하며, 부화된 이산화탄소의 탄소동위원소 값(>0.8‰)이 나타난다(Figs. 7 and 8, Zhang et al., 2019). 미국 파우더리버분지(Powder River Basin) 팔레오세~에오세 석탄층의 이차적 미생물기원 메탄은 미생물의 메틸발효작용과 이산화탄소환원작용의 혼합으로 생성된 것을 지시하며 결핍된 이산화탄소의 탄소동위원소 값(<–13.7‰)이나타난다(Fig. 7, Flores et al., 2008). 이들 지역의 이차적 미생물기원 메탄은 매몰되었던 석탄층이 융기하면서 유입된 지하수의 영향으로 생성된 것으로 해석되었다(Flores et al., 2008; Zhang et al., 2019).

석탄층 메탄의 탄소동위원소/탄화수소지표 값은 AA-1시추공 시료가 성숙 초기 열기원 가스와 혼합된 것으로 도시되었다(Fig. 5). 석탄층 에탄의 탄소동위원소/메탄의수소동위원소 값은 비해성 석탄형(non-marine coal-type)가스 구간에 도시되었고(Fig. 6a), 에탄의 탄소동위원소/메탄의 탄소동위원소 그래프에서는 석탄형과 유기물 가스의 혼합 구간에 도시되었다(Fig. 6b). 중국 카이담분지(Qaidam Basin)의 플라이스토세 석탄층 가스의 에탄과메탄 동위원소 값은 대부분 비해성 유기물 영역에만 도시되었고, 중국 보하이베이분지(Bohai Bay Basin)의 에오세 석탄층 가스는 비해성 석탄형과 오일(oil) 영역에 도시되어 아셈-아셈분지와 차이를 보인다(Fig. 6, Liu et al., 2019). 아셈-아셈분지 AA-1 시추공 시료의 메탄생성경로는 담수와 기수환경의 습지에서 유기물의 메틸발효작용과 이산화탄소환원작용으로 형성된 미생물기원의 메탄과 석탄화(coalification) 과정에서 성숙 초기의 열기원 메탄이 공급된 것으로 해석된다.

AA-1 시추공 석탄층의 이산화탄소(–8.6~–6.2‰)는 비생물기원(abiogenic)으로 분석되었는데, 이것은 기반암인사문암(메라투스섭입복합체)에 포함된 마그마/맨틀 기원의 이산화탄소로부터 기원한 것으로 추정된다. 메라투스섭입복합체에 포함된 비생물기원 이산화탄소가 시추지역주변에 발달된 단층을 통하여 기반암인 사문암으로부터 석탄층과 석탄질 셰일로 이동되었을 것이다(Demchuk and Moore, 1993).

인도네시아 아셈-아셈분지에서 채취된 AA-1 시추코어는 기반암(525.8~540.3 mbs), 쇄설성 퇴적암(SU-1; 220.0~525.8 mbs), 석회암(SU-2; 0~110 mbs)으로 구분되며, 석탄층과 석탄질 셰일은 423∼520 mbs 구간에서 총24매(총 두께 약 17 m)가 협재되어 있다. 시추코어의 기반암은 초기 백악기에 형성된 메라투스섭입복합체의 일부인 사문암이며, 그 상부에 부정합적으로 석탄층과 석탄질 셰일을 협재하는 탄중층(SU-1)이 놓인다. 시추코어의 최상부 석회암층(SU-2)은 올리고세~마이오세 시기에퇴적된 버라이층으로 해석된다. 탄중층(SU-1)의 석탄층과 석탄질 셰일은 소규모 하천 주변의 습지에서 퇴적된것으로 해석된다. 석탄층 가스 시료는 탄중층(SU-1)의505.90∼517.37 mbs 구간에서 6개 채취하였으며, 석탄층가스의 메탄(–60.3∼–58.8‰), 에탄(–32.8∼–31.2‰), 이산화탄소(–8.6~–6.2‰)의 탄소동위원소, 메탄의 수소동위원소(–252.9∼–252.1‰), 탄화수소지표(CHC; 7.0~16.5), 이탄화탄소-메탄지표(CDMI; 57.5~86.6%)가 분석되었다. AA-1 시추코어 탄중층(SU-1)의 메탄생성경로는 담수와 기수환경에 발달된 습지에서 유기물의 메틸발효작용과 이산화탄소환원작용으로 형성된 미생물기원 메탄과 석탄화 과정에서 형성된 성숙 초기의 열기원 메탄이 혼합된것으로 해석된다. AA-1 시추코어 시료에서는 석탄층 매몰 이후 융기작용으로 지하수의 유입에 의한 이차적인 미생물기원 메탄은 발견되지 않았다. 석탄층의 이산화탄소는 비생물기원으로 기반암인 사문암(메라투스섭입복합체)에 포함된 마그마/맨틀 기원의 이산화탄소가 단층을 통하여 석탄층으로 이동된 것으로 해석된다.

본 연구는 한국지질자원연구원에서 수행한 “3D 해저정밀영상화를 위한 복합 탄성파 탐사 및 실규모 고분해능 처리기술(22-3312)”사업의 지원으로 수행되었다. 인도네시아 아셈-아셈분지의 AA-1 시추코어 시료는 “인도네시아 석탄층 메탄가스 생산 및 평가기술 개발(14-1134)” 사업에서 획득된 것으로, 인도네시아 현장에서 시추코어채취에 도움을 주신 한국가스공사 한정민 박사팀, 동아대학교 권순일 교수팀, 인도네시아 LEMIGAS Panca Wahyudi 팀에게 감사드린다. 이 논문의 심사과정에서 유익한 제안과 비평을 주신 심사위원들께 감사드린다.